Материал: Физика тонких пленок. Современное состояние исследований и технические применения. Т. 6

Как и прежде, на образец необходимо подавать небольшие на­

ченных методом переходных характеристик и экстраполяцией соответствующих результатов мостовых измерений. Отсюда сле­ дует, что нелинейные эффекты не сказываются в этих системах вплоть до напряжений по крайней мере порядка 1 В (эквива­ лентных полю в окисле 1,5-105В/см). Черки и сотр. [175, 181,

182] наблюдали линейный отклик в подобных системах вплоть до полей 5-105 В/см, причем результаты этих измерений совпа­

дали с данными, полученными мостовым методом на перемен­ ном токе. При использовании в качестве электрода электролита Дрейпер [48] наблюдал на пленках Ta2Os линейный отклик в гораздо более сильных полях напряженностью вплоть до 4 - 10е В/см. Это естественно, поскольку при положительном по­ тенциале тантала граница раздела окисел — раствор образует сильно блокирующий контакт.

вался на основе представлений о спаде токов поляризации. Од­

Линдмейер [183] объясняли в терминах эффектов пространствен­ ного заряда. Область пространственного заряда может образо­ вываться в пленке, например, из-за наличия контактной разно­ сти потенциалов, а также вследствие инжекции в диэлектрик под действием напряжения избыточных носителей и захвата их на ловушки, обусловленные примесями, структурными дефек­ тами или аморфной природой диэлектрика. Короткое замыка­ ние образца, содержащего пространственный заряд, локализо­ ванный на ловушках, приводит к уменьшению последнего и как следствие к протеканию во внешней цепи тока разряда, сумми­ рующегося с рассмотренным выше разрядным током, обуслов­ ленным поляризацией.

различных (б, г, д) металлов при отсутствии объемного заряда

(а, б) и при наличии отрицательного объемного заряда (в) с плотностью выше или ниже определенной критической плот­ ности ( г и д соответственно). Под критической плотностью

объемного заряда понимается величина, при которой зоны изогнуты таким образом, что образуется область с нулевым градиентом потенциала. Линдмейер [183] рассмотрел случай,

представленный на фиг. 24, б. Он показал, что при некоторых предположениях скорость генерации электронов из однородно распределенных по энергии ловушек может следовать закону

где А — площадь электродов, q — заряд электрона и tit — кон­

центрация заполненных ловушек. Если предпололсить, что у ин-

6

д

Фиг. 24. Энергетические диаграммы для системы металл — диэлектрик — металл в процессе разрядки.

а — пространственный заряд отсутствует, Ф,=Ф2; б — пространственный заряд отсутствует, Ф(в*Фз; — при наличии пространственного заряда, ф|Ч&ф2; г — плотность пространственного заряда больше критической, Ф|^Ф*; б — плотность пространственного заряда меньше кри­ тической,

жектирующего контакта мелкие ловушки заполнены относитель­ но сильнее, то можно заключить, что эта область даст основной вклад на начальной стадии разрядки, поскольку мелкие ло­ вушки освобождаются быстрее. Таким образом, если генерация электронов из ловушек в этой области следует закону 1It, то

и/внсш будет следовать такому же закону, несмотря на то что

воставшейся части окисла ловушки не разряжаются. Недавно было отмечено [164], что после опустошения ловушек с опреде­ ленной энергетической глубиной dntldt везде следует закону l/t,

а плотность объемного заряда в окисле становится однородной.

Врезультате х* локализуется в средней точке (1/г) образца и

ток во внешней цепи обращается в нуль.

Однако для диэлектрика, заключенного между электродами с различными работами выхода и с объемным зарядом, на­ столько малым, что сечение х* (фиг. 24, д) выходит из пределов образца, ток разрядки может следовать закону 1//, а именно

[164]:

Iвпей — qNtkTА • ll2t,

где Nt — константа.

Из этого анализа вытекает, что при некоторых условиях как токи поляризации, так и токи, ограниченные пространственным зарядом, могут при разрядке следовать одному и тому же вре­ менному закону il/t. Вклад каждого из механизмов во внешний ток можно определить, исследуя линейность / внеш от амплитуды ступеньки напряжения. При достаточно высоких V, обеспечи­

вающих инжекцию электронов в окисел, можно ожидать откло­ нения зависимости /внеш( V) от линейного закона. В случае ин­ жекции зависимость / ВНеш от V вначале суперлинейна, а при вы­

соких напряжениях достигает насыщения *).

г. Модели процессов поляризации. Очень слабая частотная зависимость tg 6, обсуждавшаяся в разд. V, 2, в, обнаружена во

многих практически используемых диэлектриках. Было пока­ зано, что модель типа слоев Максвелла, по которой проводи­ мость экспоненциально зависит от координаты по толщине окисла, объясняет независимость е" от частоты [176]. Однако

вытекающие из этой теории зависимости параметров пленок от толщины объяснить весьма трудно. К тому же, как подчеркнул

') Практически инжекционные токи в диэлектриках не обнаруживают на­ сыщения при высоких напряжениях и отличаются весьма сложными вольт-ам- перными характеристиками. Соответствующие вопросы детально обсуждаются

(например, к изменению проводимости на порядок в пределах межатомных расстояний). Необходимо также отметить отсут­ ствие экспериментальных данных, подтверждающих независи­ мость t g 6 от частоты в случае очень тонких пленок. Более того,

эксперименты Вуда и Брока [185] с большим числом различных АОП позволяют сделать вывод, что частотная независимость потерь, по всей видимости, не обусловлена вышеупомянутым ме­ ханизмом, поскольку утоньшение окислов приводило лишь к очень слабому (и никогда к экспоненциальному) изменению проводимости пленки.

По мнению Смита и Ширна [186], для АОП на тантале и ниобии, нагретых до нескольких сотен градусов в воздухе или в кислороде, а затем закаленных, рассмотренная выше модель яв­ ляется справедливой. Наблюдавшееся ими экспоненциальное изменение проводимости по толщине окисла связывалось с из­ менением стехиометрии, обусловленным, по-видимому, суще­ ствованием в пленках равновесия между процессами восстанов­ ления, контролируемыми металлической подложкой, и процесса­ ми окисления в окружающей атмосфере. Необходимо согласиться со Смитом [184], подчеркнувшим значимость того факта, что диэлектрические свойства отожженных АОП на тантале и нио­ бии связаны с экспоненциальной зависимостью проводимости от толщины, тогда как диэлектрические свойства неотожженных пленок нельзя объяснить на этой основе без привлечения иных механизмов, хотя и в том и другом случае математически эти свойства описываются совершенно эквивалентными выраже­ ниями.

В случае неотожженных пленок для системы Т а — Ta2Os Одним из таких механизмов, по мнению Леховека [187], может быть туннелирование электронов из металлической подложки (Та) в окисел. Локальные состояния, на которые туннелируют электроны, обусловлены предположительно вакансиями кисло­ рода. Скорость перехода электронов в эти состояния про­ порциональна электронной плотности. В результате получается требуемая экспоненциальная зависимость электропроводности от координаты d по толщине окисла, отсчитанной от границы раздела: e~2Kd, где / ( — волновое число. Таким образом, для по­ стоянной времени процесса обмена имеем %' =x'0e2Kd. Предэкспо-

ненциальный множитель получается в результате соответ­ ствующего усреднения по всем энергиям туннелирующих элек-. тронов и по сечениям захвата локальных состояний.

В этой модели считается, что т' и К' не зависят от прило­

женного к пленке напряжения. Фактически же эта зависимость имеет место; она обусловлена влиянием электрического поля на форму потенциального барьера, через который туннелируют

электроны. Кроме того, по оценке Леховека, концентрация ло­ кальных центров достигает 1021— 1022см-3, а при таких высоких

концентрациях модель дискретных энергетических уровней, оче­ видно, не отвечает действительности. Более реалистичное объ­ яснение очень слабой частотной зависимости г" и tg 6 в АОП,

так же как и для многих массивных диэлектриков [188, 189], мо­ жет быть дано на основе механизма типа дебаевской поляриза­ ции, включающего прыжковую ионную проводимость.

Согласно этой модели, ион (рассмотрение справедливо и в случае электрона), первоначально находящийся в равновес­ ном связанном состоянии в положении А, в котором он не имел

электрического момента, с определенной энергией активации UP может перейти в свободный узел В, находящийся, например, на расстоянии а от исходной точки. Пусть в новом положении иона возникает дипольный момент Wa. При тепловом равновесии при

наличии электрического поля Е потенциалы VA и будут от­ личаться на величину еаЕ и поэтому вероятности заселенности

узлов Л и 5 будут различными, т. е. распределение ионов по равновесным и неравновесным узлам изменится. В результате появится дипольный момент. Время дипольной переориентации т связано с энергией активации W соотношением т = xoewlhT, где

где Bs и еет — значения диэлектрической проницаемости при ну­ левой и бесконечно большой частотах соответственно. В действи­ тельности реализуется случай, когда имеется не один узел с од­ ной энергией активации, а набор узлов с распределением вре­ мен релаксации Дт) или энергией активации G(W). Уровни

энергии или заполнения узлов выбираются такими, чтобы по­ лучить распределение вида Дт)йт = ( 1/т)dx, позволяющее опи­

сать независимость е" от частоты. Модель с таким распределе­ нием времен релаксации была предложена Гартоном [189]. Со­ гласно этой модели, ионы совершают переходы между «узлами

ехр(—W/kT). Жевер и Дюпре [188] пришли к такому же резуль­

тату, предположив, что в аморфном материале имеется очень «плоское» распределение диэлектрической восприимчивости и энергий активации. Очевидно, что температурная зависимость диэлектрических потерь будет определяться характером измене­ ния механизма ионного переноса при изменениях температуры.