При последующем охлаждении начинается ожидаемое умень шение е' и е". Однако наиболее интересны эффекты, проявляю щиеся при постоянной температуре; в частности, они имеют ме сто при выдержке образца при температуре формирования и об условлены, по-видимому, отжигом дефектов. С этим же связан спад ионной проводимости со временем, рассмотренный в разд. 111,4 на основе механизма рекомбинации вакансий и меж узельных ионов под действием локальных электростатических полей. Однако аналогичные явления могут происходить и в ре зультате потерь пленками воды [165] или кислорода [166]. Для минимизации необратимых изменений при измерениях диэлек трических потерь в АОП необходим кратковременный отжиг образца при температуре, превышающей температуру измерения.
Низкочастотные диэлектрические потери в образцах, приго товленных в идентичных условиях, обычно различны. Это обус ловлено, вероятно, различным содержанием макродефектов (трещин и пр.), зависящим от поверхностной обработки образ
цов или наличия посторонних включений. |
В системе Та — |
Та205 — раствор потери при низких частотах |
иногда зависят от |
проводимости раствора. Это естественно в тех случаях, когда электролит проникает в трещины и макропоры окисла [167]. Возможно, что материал нанесенного на поверхность окисной пленки электрода также проникает в пленку, даже при наличии трещин атомных размеров. Силкокс и Майсел [168] объясняли низкие значения пробивного поля проникновением алюминия в окисную пленку, на которую наносился алюминиевый электрод. В случае золотых электродов достигались более высокие про бивные поля, по-видимому, вследствие «залечивания» дефектов этим более тяжелым металлом.
б. Мостовые измерения на переменном токе и исследования переходных характеристик при ступенчатой форме импульсов напряжения. Мостовые измерения на переменном токе при ба лансировке моста по последовательной схеме замещения позво ляет непосредственно определить действительную е' и мнимую г" части комплексной диэлектрической проницаемости [3].
С целью уменьшения паразитных емкостей наиболее часто ис пользуют Т-образные трансформаторные мосты. С помощью не скольких мостовых схем для образцов с небольшой емкостью легко перекрыть частотный диапазон 5 Гц—500 кГц. При изме рениях на высоких частотах необходимо учитывать, что боль шинство реальных конденсаторов представляет собой системы с распределенными параметрами [169— 171]. Например, в тонко пленочных конденсаторах соответствующие эффекты прояв ляются при тем более низких частотах, чем выше сопротивления подложки или верхнего электрода; подобные эффекты находят даже практическое применение [172]. Измерения диэлектриче-
скои |
|
проницаемости |
в |
низ |
|
|
w ; |
|
|
|
|
|
|||||||
кочастотном |
|
|
диапазоне |
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||
|
|
; |
|
|
\ |
|
|
|
|
|
|||||||||
вплоть до 0,01 Гц проводи |
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||
27/0 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||||
лись Уильямсом [173] на мо |
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||||
сту, |
предложенном |
Шибе |
- |
|
|
|
\ |
7 = 295 |
К |
|
|||||||||
|
|
|
|
|
|||||||||||||||
ром [174], и Мэзингом исотр. |
- |
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||
[36]. |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
|
большинства |
АОП |
2700 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||
Для |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||
(в том числе AI2O3, НЮ, |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||
ТагОз, |
|
N2OS |
и |
ZrCb) |
е"(<й) |
2 690 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||
в диапазоне |
звуковых |
час |
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||
-С0К " |
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||
тот почти не зависит |
от ча |
-15 |
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||
стоты |
|
[36, |
167, |
175—177] |
|
|
|
|
|
|
|
||||||||
|
-Ik |
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||
(см. фиг. 21). Однако при |
90 |
Г |
|
|
|
|
|
|
|||||||||||
IO |
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||
низких частотах наблюдает |
1C |
w |
т |
-г— г - |
т — т |
|
у |
||||||||||||
ся тенденция |
к увеличению |
Н 1 т --------- 1------- — |--------- 1— |
»— |
1--------- 1— |
*■ |
||||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||||
е"(с>) |
[36,164,177]. Макфар- |
|
|
с0к ^ |
|
|
|
|
|
||||||||||
лан и Уивер [178] обнаружи |
: |
|
|
|
77 К |
|
|||||||||||||
25Z0 |
|
|
|
|
|
|
|||||||||||||
ли такой же эффект в дру |
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||||
гих диэлектриках |
(в щелоч |
- |
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||||
но-галоидных |
|
поликристал |
-1 |
|
С0к " |
|
|
|
|
|
|||||||||
лах) |
|
и |
объяснили его |
на |
|
|
|
|
|
|
|||||||||
|
Z510 h |
■ |
Н |
* — |
1— |
t — |
t - н |
||||||||||||
основе механизма поляриза |
2475 |
|
wO |
- |
, |
|
|
|
|
||||||||||
ции |
границ раздела, |
вклю |
|
|
|
|
- М |
к |
-----------1 |
||||||||||
- 2 |
|
|
|
|
|
|
4- |
■■ + |
|||||||||||
чающего |
блокирование |
ка |
-1 |
|
С0 |
|
|
|
|
|
|
||||||||
1-0 |
т |
-------1--------- 1— |
—1-------1--------- 1 |
^ “ |
|||||||||||||||
тионных вакансий на меж- |
■ |
||||||||||||||||||
/0 |
|
|
|
10* |
10* |
|
|
ИГ |
|||||||||||
кристаллитных |
границах и |
|
|
|
|
г,Гц |
|
|
|
|
|||||||||
на границах |
с электродами. |
Фиг. |
21. |
Изменение |
диэлектриче |
||||||||||||||
Ввиду |
|
аморфной |
природы |
||||||||||||||||
АОП |
|
или |
вследствие |
нали |
ской проницаемости с частотой при 295, |
||||||||||||||
|
77 и 44 К для образца Та-Та2Об-А и [175]. |
||||||||||||||||||
чия трещин в этих пленках |
CbK'=C<£'lEQ\ СоК"=С0е7е0; |
толщина |
пленки |
||||||||||||||||
могут |
|
присутствовать |
по |
Та20 - £030 А. |
|
|
|
|
|
|
|
||||||||
добные |
центры |
захвата, |
об |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||
условливающие дисперсию и характерные времена релаксации в соответствующем диапазоне частот. Однако наличие примеси металла в структурных цепочках может приводить к образова нию диполей примесных ионно-катионных вакансий, что также может давать вклад в диэлектрические потери при низких ча стотах.
Природа относительно слабой частотной зависимости угла диэлектрических потерь в диапазоне звуковых частот, а также влияние температуры на величину tg 6 при данной частоте об
суждаются ниже, в разд. V, 2, г, в связи с возможными процес сами поляризации.
Исследования переходных характеристик при ступенчатой форме импульсов напряжения заключаются в наблюдении
формы переходных характеристик тока в процессе его нараста ния и спада. Эта методика требует обычной тщательности, харак терной при измерениях слабых ( « 10~12А) токов, и вакуумной
изоляции объекта, обычно позволяющей минимизировать эф фекты, связанные с поглощением образцом влаги из атмосфер ного воздуха. Времена «зарядки» или «разрядки» образца при
Фиг. 22. Токи поляризации и деполяризации при различных температурах для системы Та—TajOs — электролит [181].
О заряд, X разряд. Площадь образца 12 см9, толщина пленки Та,О- 2003 А, напряжеяпе 5 В, положительный потенциал на Та-электроде.
наличии или отсутствии (закороченный образец) напряжения являются весьма важными параметрами. Эти времена достиже ния стационарного состояния должны быть велики по сравне нию с длительностью последующих фиксируемых переходных процессов. Поведение тока зарядки осложнено наличием тока проводимости с сильно нелинейной вольт-амперной характери стикой. Поэтому исследованиям поляризации наиболее адек ватны измерения токов разрядки. Ток заряда за вычетом тока проводимости идентичен разрядному току (фиг. 22). В прибли жении линейной теории переходных процессов при приложении иди снятии единичной ступеньки напряжения V действительная
и мнимые части комплексной диэлектрической проницаемости связаны со временем и с временной зависимостью тока i(t) сле
дующими соотношениями:
/ |
-нрг* cos at dt + Са J |
(14) |
8 |
||
8л |
^ s i n |
(15) |
где Ca — высокочастотная |
емкость образца, Со— эквивалент |
|
ная емкость системы при замене диэлектрика между электро дами воздухом или вакуумом, G— статическая (на постоянном
токе) проводимость диэлектрика, со — угловая частота.
В настоящее время для получения низкочастотной зависимо сти в"(со) используются два метода обработки переходных ха рактеристик. В обоих случаях данные измерений подгоняются под эмпирическое выражение вида <p(f) = $t~n, где ф(/ ) = i(t)/V,
a (J и п — константы. Интегрирование (15) |
дает [179, 180] |
|
(„) = « , - ' - f - г <1— „) cos |
+ |
( |
где Г — гамма-функция. Как упоминалось |
выше, обычно |
рас |
сматриваются только токи разрядки и поэтому в последующем величиной G пренебрегают. Проводимость на постоянном токе
сильно нелинейна по напряжению, и поэтому в случае зарядки омическая проводимость для нулевого напряжения, оцененная по кривым зарядки, будет очень завышена по сравнению со значениями, получающимися из мостовых измерений, если наб людаемые значения тока при данной амплитуде ступеньки на пряжения не экстраполировать в область малых напряжений, типичных для мостовых измерений.
При исследовании систем Та — ТагОб— металл [164 175, 181, 182] было обнаружено, что п лежит в интервале 0,9 4- 1,0. При
чина такого различия в свойствах образцов не выяснена. Ве роятно, здесь сказывается либо наличие трещин в пленках, либо различие режимов отжига и формирования АОП. При п = 0,9 частотная зависимость в", вытекающая из соотношения (16), имеет вид е " = (А,р/С0)аг0>1, где К— константа, зависящая
от п. |
При п = 1 функция Г(1 — п) = |
Г(0) и вместо уравнения |
(16) |
необходимо использовать уравнение (15). В этом случае |
|
в" = |
const = л$/2С0. Величину Со легко рассчитать, если изве |
|
стна толщина пленки и площадь электродов. |
||
Если переходные характеристики нелинейны по V, то каж |
||
дому |
значению напряжения должна |
отвечать своя величина |
Фиг. 23. Зависимость диэлектрических потерь от частоты (в Гц) [164]. Сравнение данных, полученных мостовым методом и методом переходных ха рактеристик для системы Та—Ta2Os—Au.
----- рассчитано по формуле Со^^Арю- 0 ,1 ; 0 рассчитано непосредственно по току раз рядки; О результаты мостовых измерений.
•p[=<p(/)fn], причем эти напряжения, по-видимому, должны
быть настолько малыми, чтобы токи разряда определялись в |
|
основном токами поляризации, т. е. чтобы влияние простран |
|
ственного заряда, обусловленного инжекцией, было минималь |
|
ным. Из графика зависимости <p(t)tn/V от V для двух полярно |
|
стей напряжения путем экстраполяции можно найти значение |
|
Р при V = 0 и, следовательно, рассчитать е" при низких |
часто |
тах (см., например, фиг. 23, сплошная линия) по данным |
Пул- |
фрея и сотр. [164].
Во втором методе также используется выражение (16), при чем можно показать [179, 180], что если cp(f) аппроксимируется
приведенным |
выше степенным выражением с п в пределах |
|
0,3-т-1,2, то |
легко рассчитать, зная |
величину тока i(t) в дан |
ный момент |
времени t, значение е" |
для данной частоты со = |
= 0,63It из соотношения