Материал: радиохимия курс лекций

1.3.4. Токсичность продуктов ядерного деления.

Токсикология радиоактивных изотопов (радиотоксикология) составляет специальную отрасль знаний, предметом которой явля­ются:

- изучение путей поступления радиоактивных изотопов в организм, закономерностей распределения в нем и включения в молекулярные структуры тканей (инкорпорирование), особенностей накопления (де­понирование) в различных органах и выведения их из организма;

- установление допустимых уровней содержания радионуклидов в воздухе, воде, кормах, продуктах питания и организме человека;

- исследование биологического действия инкорпорированных ра­диоактивных изотопов и поиск эффективных средств для профилак­тики поражения;

- разработка методов и средств, ускоряющих выведение радиоак­тивных изотопов из организма.

Наиболее глубоко исследуется влияние на организм человека ра­дионуклидов, широко используемых в промышленности, научных и медицинских исследованиях, а также образующихся в результате расщепления ядерного горючего.

Радиоактивные изотопы любого химического элемента периоди­ческой системы Д. И. Менделеева при попадании в организм уча­ствуют в обмене веществ точно так же, как стабильные изотопы дан­ного элемента. Биологическое действие радиоактивных изотопов определяется параметрами их ионизирующих излучений. Действие радионуклидов, попадающих внутрь организма, в принципе не от­личается от действия внешних источников ионизирующего излуче­ния. Их особенностью является то, что они, включаясь в обмен ве­ществ, могут оставаться в тканях длительное время. Активность ра­дионуклидов нельзя погасить ни химическими, ни физическими средствами.

Токсичность радионуклидов зависит от следующих факторов: вида и энергии излучения, периода полураспада; физико-химичес­ких свойств вещества, в составе которого радионуклид попадает в организм; типа распределения радионуклидов по тканям и органам; скорости выведения радионуклидов из организма.

Вид и энергия излучения. Энергия излучения имеет прямую связь с поражающим действием радиоактивного изотопа: чем она боль­ше, тем сильнее поражение. Вид излучения — одна из главных ха­рактеристик, определяющих токсичность радиоизотопа. Степень биологического действия различных видов излучений зависит от их линейной передачи энергии (ЛПЭ). Величина ЛПЭ частицей или квантом веществу обусловливает их линейную плотность ионизации (удельную ионизацию). У тяжелых частиц (альфа-частицы, прото­ны) плотность ионизации очень высокая, у легких (бета-частицы, гамма-лучи) — низкая, т. е. чем выше энергия и короче пробег час­тицы, тем больше у нее ЛПЭ (табл. 1.15).

Таблица 1.15 – Некоторые константы, характеризующие биологическое действие ионизирующих излучений

Источником загрязнения были и остаются некоторые этапы топливно-ядер-ного цикла, аварии на АЭС и аварии на летательных аппаратах, где плутоний используется как источник энергии. В 1969 г. при сгорании навигационного спутника в атмосферу поступило 0,63 ТБк ²³⁸Рu. Потенциальным источником также могут быть аварии при уничтожении накопленных ядерных боеприпасов, которое проводится в настоящее время в широких масштабах. Следует от­метить, что ²³⁹Рu в ничтожно малых количествах образуется в урановых рудах в результате действия нейтронов на ²³⁸U. Его со­держание колеблется от 0,4 до 15 частей на 10¹² частей урана.

Америций в природе представлен в основном изотопом с массовым числом 241 (Т_1/2 = 432,7 года). Альфа-распад ²⁴¹Аm сопровождается низ­коэнергетическим γ-излучением (Е_у = 59,5 кэВ) со сравнительно высокой интенсивностью (35,9%), однако недеструктивное определение возможно только в тех пробах, где содержание ²⁴¹Аm относительно велико. Более чувствительным методом является α-спектрометрия, однако в этом случае необходима достаточно сложная процедура выделения ²⁴¹Аm. Альфа-спектрометрическому определению ²⁴¹Аm (Е_а — 5485,6 кэВ, 5442,9 кэВ) мешает ²³⁸Рu .

²⁴¹Аm содержался в чернобыльском выбросе в совсем небольших количествах. Но с течением времени после чернобыльской катастрофы идет увеличение его содержания в окружающей среде, что связано с тем, что идет его образование в результате распада Рu-241, который является бета-излучателем: ²⁴¹Рu → ²⁴¹Аm + β^- + .

Т_1/2 ²⁴¹Рu = 14,4 года, в то время как Т_1/2 ²⁴¹Аm = 432,7 года, т.е образование его идет быстрее, чем распад.

²⁴¹Аm может поступать в растения только в очень малых количествах, т.к. по химическим свойствам он не похож на необходимые для питания растений элементы.

Излучения, имеющие высокую ЛПЭ, обладают, как правило, большой биологической эффективностью. Это свидетельствует о том, что степень действия различных видов излучения зависит не только от общего количества поглощенной энергии, но и от геомет­рических характеристик распределения ее в органах, тканях и клет­ках.

Для выражения различий биологического действия излучений с неодинаковыми значениями ЛПЭ принят коэффициент относитель­ной биологической эффективности (ОБЭ). Значения его взяты от­носительно рентгеновских лучей и зависят от типа облучаемого объекта и характера облучения. Например, при общем облучении организма быстрыми нейтронами коэффициент ОБЭ равен 10, а при местном облучении половых желез – 35.

Период полураспада радионуклида — важная характеристика его биологической активности. Наибольшую опасность для млекопи­тающих и птиц представляют изотопы с периодом полураспада от нескольких дней до нескольких десятков лет. Это объясняется тем, что при коротком периоде полураспада, измеряемом секундами-минутами, основная масса радионуклида распадается, не достигнув тканей организма, и, следовательно, не создает опасной концентра­ции. Например, период полураспада ²¹⁰Ро или ²²⁰Ра составляет 3·10⁷с; период полураспада изотопов ¹³⁴I, ¹³⁶I...¹⁴⁰I, являющихся продуктами деления тяжелых ядер, равен нескольким секундам-минутам.

Радионуклиды с большим периодом полураспада (десятки ты­сяч лет и более) в естественных условиях также не смогут создать эффективной дозы, которая привела бы к развитию лучевого забо­левания. Например, ²²⁸U имеет период полураспада 4,5·10⁹ лет; к тому же, если учесть, что в земной коре его находится 0,0001 %, а в организме еще меньше, то получается, что в естественных услови­ях он не вызовет у животных лучевой болезни. Однако в некоторых случаях токсичность коротко- или долгоживущего радионуклида может усиливаться дочерними радионуклидами.

Физико-химические свойства вещества, в составе которого радио­нуклид попадает в организм. При поступлении радионуклидов в организм их биологическое действие во многом будет определять­ся агрегатным состоянием вещества. Наибольшее действие оказы­вают те радионуклиды, которые легко образуют газы и водораство­римые соединения. Они интенсивно и в большом количестве вса­сываются в кровь, быстро распространяются по всему организму или концентрируются в соответствующих органах.

Биологическое действие малорастворимых или нерастворимых соединений радионуклидов определяется степенью дисперсности аэрозоля или порошка, в форме которых они поступают в организм. Нерастворимые радиоактивные частицы, попадая в легкие, на сли­зистые оболочки, в желудочно-кишечный тракт с кормом или во­дой, могут адсорбироваться эпителиальными клетками или клетка­ми ретикулоэндотелиальной системы или задерживаться в желудке, кишечнике и длительное время облучать ткани, вызывая явное мес­тное радиационное поражение.

На степень биологического действия радионуклидов при внут­реннем поступлении большое влияние оказывает наличие нерадио­активных изотопов этого элемента или химического элемента-ана­лога в данном веществе. Например, элементы-аналоги кальций и стронций принадлежат ко второй группе элементов. В радиохимии для предотвращения потерь радиоактивного изотопа в химических реакциях специально добавляют определенные количества нерадио­активных соединений этого элемента или его химического аналога. Эти добавки принято называть носителями; в первом случае они называются изотопными, во втором — неизотопными. При одновре­менном поступлении в организм радионуклида и его носителя вса­сывание и отложение их в тканях идет в прямо пропорциональном отношении к поступившему количеству. На основании указанной закономерности предложены методы защиты отдельных органов от лучевого поражения радионуклидами. Например, полноценные по кальцию рационы (кальций — неизотопный носитель стронция) значительно уменьшают инкорпорацию радиоизотопов стронция в костной ткани.

1.4. Радионуклиды в почвах Республики Беларусь

Естественные радионуклиды. В почвах Беларуси содержание урана-238 в верхнем горизонте колеблется в пределах 1,0-12,8 Бк/кг, составляя в среднем 5,98+0,36 Бк/кг. Общей закономерностью распределения урана является четко выраженное уменьшение его с севера на юго-запад. Наиболее высокое содержание урана характерно для дерно­во-подзолистых почв, сформированных на мощном лессовидном суг­линке, водно-ледниковых суглинках и водно-ледниковых супесях (соответственно 7,1; 8,2 и 7,6 Бк/кг). В среднем дерново-подзо­листые почвы различного механического состава, сформированные на различных почвообразующих породах, содержат 7,45 Бк/кг урана-238. Почти в 2 раза меньше данного радионуклида в дерново-глеевых почвах. В условиях высокой гумусированности и ней­тральной среды почвенного раствора в этих почвах, по-видимому, происходит миграция урана из гумусовых горизонтов в нижележащие горизонты в виде прочных хелатных комплексов. В торфяно-болотных почвах накопление урана еще меньше. С повышением зольности содержание в торфяных почвах урана-238 увеличивается: верховые и переходные торфяники имеют меньше- урана, чем низинные. В низинных торфяниках с меньшей мощностью торфа отмечается максимальное содержание урана» Чем больше толщина торфяной подушки, тем мень­ше урана в составе торфа»

Значительно различаются по содержанию урана и аллювиаль­ные почвы. Объясняется такая пестрота различиями в минералогическом составе аллювия, содержании гумуса и спецификой гидрологического режима. Коэффициент варьирования содержания урана-238 в почвах Беларуси равен 53%.

Среднее содержание тория-232 в почвах республики составля­ет 6,91+0,75 Бк/кг при более широком варьировании (3,0-26,2 Бк/кг), чем для урана-238. Самое высокое содержание тория характерно для дерново-подзолистых почв, развившихся на мощном лессовидном суглинке. Несколько меньше (но выше среднего) содержится в дерново-подзолистых почвах на водно-ледниковых и моренных отло­жениях и дерново-глеевых почвах. В торфяно-болотных почвах меньше всего тория.

Относительная концентрация урана и тория может быть выраже­на в долях от массы почвы как n x 10^-4 , тогда как радия-226 выра­жается n x10^-10 %. В связи с большей активностью радия-226 содержание его в почвах выше содержания урана и тория (10,8-83,0 Бк/кг). В среднем, содержание его в исследуемых почвах равно 45,9+2,9 Бк/кг, причем наблюдается ясно выраженное снижение количества радия-226 с севера на юго-запад.

Распределение ЕРН по профилю почв определяется характером и направлением почвообразовательных процессов, что подтверждае­тся на примере дерново-подзолистых почв на пылеватых суглинках и лессах. Для этих почв характерно некоторое обеднение подзоли­стого горизонта илистой фракцией, подвижными оксидами железа, алюминия, кальция и магния, а в иллювиальном горизонте, наоборот, заметно выше количества ила, обменного кальция и магния, подвижных оксидов железа и алюминия.

Распределение по профилю урана-238 хорошо согласуется с рас­пределением кальция и подвижных оксидов железа и алюминия. Уран-238 выносится из подзолистого горизонта, обогащая иллювиальный. Содержание урана-238, как правило, ниже в материнской породе, чем в гумусовом и иллювиальном горизонтах. Объясняется это биоло­гическим выносом радионуклида.

Распределение тория-232 по профилю почвы довольно равномер­ное. Характер распределения, радия-226 по профилю дерново-подзо­листых почв несколько иной, чем для урана: выносится из подзоли­стого горизонта, аккумулируясь в иллювиальном, однако содержание его в материнской породе всегда выше, чем в гумусовом, что свидетельствует о высокой миграционной способности радия. От­ношение величины содержания радия-226 к урану-238 в профиле дерново-подзолистой среднесуглинистой почвы, развитой на лессо­вых отложениях, изменяется следующим образом: А₁- 9, А₂ - 8, В - 12, С - 15.

Искусственные радионуклиды. В настоящее время радиоэкологиче­ская обстановка в пострадавших районах определяется действием долгоживущих изотопов. В их числе - цезий-137, стронций-90, трансурановые элементы: плутоний-238,239,240,241 и америций-241.

Доаварийное загрязнение территории Беларуси цезием-137 за счет гло­бальных выпадений составляло примерно от 1,5 до 4 кБк на квадратный метр в отдельных точках. После чернобыльской аварии 66 % территории оказались за­грязненными цезием-137 выше 10 кБк на квадратный метр.

Анализ загрязнения Европы цезием-137 показывает, что около 35% чернобыльских выпадений это­го радионуклида находится на территории Беларуси. Площадь загрязнения це­зием-137 с плотностью выше 37 кБк на квадратный метр составила около 47 тысяч кв. км или 23% территории республики.

По состоянию на январь 2001 года площадь загрязнения Беларуси цези­ем-137 с уровнями выше 37 кБк на квадратный метр составляла около 44 тыс. кв. км или 21% всей территории.

В результате естественного радиоактивного распада цезия-137 площадь радиоактивного загрязнения постепенно уменьшается. Построены прогнозные карты загрязнения цезием-137 на 2016 и 2046 годы. К 2016 году площадь за­грязнения Беларуси цезием-137 с уровнями 37 кБк на квадратный метр и более уменьшится в 1,5 раза по сравнению с первоначальной (1986 г.), а к 2046 году – 2,4 раза.

Загрязнение территории республики стронцием-90 носит более локаль­ный характер. Уровни загрязнения почвы этим радионуклидом выше 5,5 кБк на квадратный метр (это критерий, установленный действующими нормативами),были обнаружены на площади 21 тыс. кв. км, в омельской и Могилевской об­ластях, что составило 10% от территории Беларуси. Максимальные уровни стронция-90 достигали величины 1800 кБк на квадратный метр в пределах 30-километровой зоны. Наиболее высокая активность стронция-90 в «дальней зо­не» была обнаружена на расстоянии 140-250 км и доходила до 140 кБк на квад­ратный метр.

Загрязнение почвы изотопами плутония с плотностью более 0,37 кБк на квадратный метр охватывает около 4,0 тысяч кв. км, или почти 2% площади республики. Эти территории преимущественно находятся на юге республики. Наиболее высокие уровни наблюдаются в 30-километровой зоне Чернобыль­ской атомной станции - более 110 кБк на квадратный метр.

В настоящее время за счет естественного распада плутония-241 отмечает­ся рост удельной активности америция-241, который является более опасным с радиологической точки зрения.

Почвы являются основным источником поступления радионуклидов в пищевые цепочки. В настоящее время 70-90% цезия-137, 40-60% стронция-90 и до 95% запаса трансурановых элементов продолжает оставаться в верхнем корнеобитаемом слое почв.

Доля подвижных, доступных для растений, форм цезия в почвах состав­ляет 10-15%, стронция - 50-70%. Содержание мобильных форм плутония и америция составляет 10-13%.

Продолжающиеся процессы разрушения активных частиц в почвах при­водят к выщелачиванию из них радионуклидов в потенциально доступных для растений формах. Это свидетельствует о сохраняющейся опасности радиоак­тивного загрязнения, в первую очередь стронцием-90, продукции растениевод­ства, а также пищевых, кормовых и лекарственных дикорастущих растений.

Радиоактивное загрязнение почв прямо влечет за собой значительные проблемы в сельском хозяйстве при производстве продуктов питания.

Из водных систем наибольшему радиоактивному загрязнению подверг­лись реки бассейна Днепра, Сожа, Припяти. Речные воды обладают способно­стью к самоочищению, что объясняется постоянным выносом водных масс, вы­падением взвешенных радиоактивных частиц на дно водоемов. Данные мони­торинга водных объектов свидетельствуют, что радиационная обстановка на реках Днепровско-Сожского и Припятского бассейнов стабилизировалась, среднегодовые концентрации цезия-137 за послеаварийный период в больших и средних реках Беларуси значительно снизились. Превышений допустимых уровней по цезию-137 - 10 беккерелей (Бк) на литр и стронцию-90 - 0,37 Бк на литр в воде рек не наблюдалось. Однако содержание цезия-137 в поверхност­ных водах тесно связано с запасами радионуклидов на водосборах и в донных отложениях, и в годы с аномальным водным режимом перенос радионуклидов, в том числе и трансграничный, может резко возрастать.

Основной вклад в общую радиоактивность поверхностных водных систем вносят донные отложения и водная биота. Тенденция уменьшения их активно­сти с течением времени незначительна.

Озерные водоемы, расположенные на загрязненных территориях, отли­чаются высокими концентрациями водорастворенного цезия-137 и стронция-90, а также огромным резервом радионуклидов в донных осадках. Являясь объек­тами рыболовства и рекреации, озера играют определенную роль в формирова­нии доз облучения населения.