Материал: радиохимия курс лекций

1,8· 10 ^-10 %, что соответствует 0,23 Бк/г. В живых организмах происходят процессы обмена веществ, благодаря которым поддерживается равновесная концентрация ¹⁴С.

После смерти организма обмен с окру­жающей средой прекращается, и запасы ¹⁴С больше не пополняются. Археологи, находя останки древних растений, животных или человека, могут по соотношению ¹⁴С и общего содержания углерода в найденных пробах установить возраст этих останков.

Очевидно, при отборе проб для углеродного датирования важно в любом случае обеспечить изоляцию от­бираемых проб от контакта с современным углеродом (всегда присутствующим в воздухе газообразным диоксидом углерода), так как незначительная примесь современного углерода в исследуемой пробе может существенно исказить результаты датирования.До 1850 г. радиоактивность сохранялась на уровне 13,5 распадов в ми­нуту на 1 г углерода с некоторыми отклонениями от этой величины. Одна­ко, по крайней мере дважды, после 1850 г. существовавшее равновесие подвергалось нарушениям [5].

Первый раз это произошло в связи с интенсификацией использова­ния ископаемых горючих материалов в качестве источников энергии (ка­менный уголь, нефть, природный газ), что привело к выбросу в атмосферу все больших количеств диоксида углерода, не содержавшего радиоактив­ный углерод в силу древнего происхождения этих горючих материалов (соединения с «мертвым углеродом»). Эти выбросы снизили содержание углерода-14 в диоксиде углерода атмосферы (эффект Зюсса). Величи­ны отклонений могут меняться в зависимости от места и интенсивности выбросов и процессов обмена в атмосфере.

Второе нарушение природного баланса связано с разработкой и ис­пытаниями ядерного оружия. Во время ядерного взрыва испускаемые нейтроны реагируют с ядрами атомов атмосферного азота, образуя радио­активный углерод таким же образом, как и в природных реакциях. При взрыве ядерного боеприпаса мощностью 1 Мт образуется 3,2·10²⁶ атомов ¹⁴С. Испытания ядерного оружия вызвали, следовательно, увеличение со­держания углерода-14 в атмосфере, и это дополнительное количество было названо «избыточным ¹⁴С». С началом испытаний термоядерного оружия и с включением углерода-14 в биологический цикл удельная ак­тивность ¹⁴С в живых организмах повсеместно стала заметно повышаться. На рис. 1. представлено изменение удельной активности углерода-14 во французских винах во второй половине XX века [6]. Максимум удельной активности ¹⁴С соответствует максимуму интенсивности испытаний ядер­ного оружия в атмосфере в начале 1960-х гг.

После подписания ведущими ядерными державами Договора о запре­щении испытаний ядерного оружия в трех средах удельная активность ¹⁴С в окружающей среде стала экспоненциально снижаться. Как видно из рис. 3.2, Чернобыльская авария существенно не повлияла на скорость из­менения удельной активности ¹⁴С в странах Западной Европы. Однако значительные локальные изменения концентрации ¹⁴С после этой аварии наблюдались на Украине.

Бериллий -7 и бериллий -10. ⁷Ве образуется в атмосфере под действием быстрых протонов по реак­ции ¹⁴N(p,2α)⁷Be. Скорость его образования в воздушном столбе с пло­щадью основания 1 см² составляет ~3000 атомов/сут. Его концентрация в приземном слое воздуха составляет в среднем 12 атомов/л воздуха. Он входит в состав соединений ВеО и Ве(ОН)₂. Эти молекулы диффундируют в атмосфере до тех пор, пока не сорбируются аэрозольными частицами или захватываются дождевыми каплями.

Средняя удельная активность ⁷Ве в дождевой воде равна 0,7 Бк/л. Удельная активность снега составляет примерно 0,2 Бк/л талой воды.

Бериллий-10 образуется в основном в стратосфере по реакции скалы­вания из ядер кислорода [3]. Скорость образования ядер ¹⁰Ве в стратосфе­ре 0,08 ат/(см²·с). Бериллий-10 относится к долгоживущим радионуклидам, его

Рис. 1. Изменение удельной активности ¹⁴С во французских винах во второй половине XX века [6]. Горизонтальная линия –природный уровень удельной активности ¹⁴С

период полураспада равен 1,6·10⁶ лет, он испускает β-излучение с максимальной энергией 550 кэВ.

Среднее время пребывания ¹⁰Ве в атмосфере составляет примерно 1 год [1]. На поверхность Земли он поступает с осадками. Выпадение ¹⁰Ве неравномерно по широте, наибольшее количество выпадает в средних широтах. В северном полушарии наибольшие концентрации бериллия-10 в дождевой воде приходятся на период с середины мая до середины авгу­ста, а минимальные — с октября до середины января.

Удельная активность ¹⁰Ве в почвах очень низка, что затрудняет его определение. В океане разбавление ядрами ⁹Ве происходит в меньшей степени и удельная активность ¹⁰Ве в донных осадках океана выше, чем в почвах. Для определения возраста по ¹⁰Ве измеряют атомное отношение ¹⁰Ве/⁹Ве. В океан ¹⁰Ве поступает в основном из атмосферы, а ⁹Ве прино­сится реками и с эоловой взвесью (пылью). ¹⁰Ве может поступать и с суши в растворенной и взвешенной формах. В океане основная часть ¹⁰Ве на­капливается в прибрежных регионах, и только сравнительно небольшая доля поступает в открытый океан.

1.3. Техногенные радионуклиды.

1.3.1.. Испытания и применение ядерного и термоядерного оружия

В состав продуктов ядерного деления (ПЯД) входит более 200 радиоизотопов 36 элементов средней части периодической системы Д. И. Менделеева (от цинка до гадолиния). Основную часть активности составляют радионуклиды с массовыми числами 95-103 и 130 -144. На долю ионизирующих излучений приходится 15 % энергии деления. При взрыве атомной бомбы на каждую килотонну мощности взрыва образуется 57 г продуктов деления, активность которых эквивалентна γ-активности 30 000 т радия.

Физические характеристики наиболее биологически важных радионуклидов представлены в таблице 1.5.

Таблица 1.5 - Физические характеристики наиболее биологически важных

радионуклидов ПЯД

Сразу после взрыва активность быстро уменьшается за счет распада короткоживущих радионуклидов. По сравнению с активностью по окончании первой секунды после взрыва активность через сутки снижается в 3000 раз. Через 7, 49 и 343 сут после взрыва активность продуктов снижается в 10, 100 и 1000 раз соответственно по сравнению с активностью через первый час.

При ядерных и термоядерных взрывах образуется большое количество нейтронов. Взаимодействуя с ядрами азота в воздухе, они инициируют реакцию образования радиоактивного углерода ¹⁴С:

В 1965 г. концентрация ¹⁴С в атмосфере удвоилась в результате ядерных испытаний. После прекращения испытаний в атмосфере содержание «бомбового» ¹⁴С в атмосфере снизилось до единиц процентов от естественного уровня [21].

Общая мощность ядерных взрывов, произведенных в ходе прошлых испытаний ядерного оружия в атмосфере, составила 545 Мт. Из них 328 Мт выделилось в реакциях синтеза и 217 Мт — в реакциях деления. В 1980 г. запасы ядерного оружия в мире оценивались в 40 000 единиц суммарной мощностью 13 000 Мт. Распределение взрывов в атмосфере по принадлежности странам показано в таблице 1.6.

Таблица 1.6 – Распределение взрывов в атмосфере по принадлежности странам

В 1981-1985 гг. среднегодовые индивидуальные эффективные эквивалентные дозы облучения населения СССР от глобальных радиоактивных выпадений вследствие испытаний ядерного оружия указаны в таблице 1.7.

1.3.2.. Аварии на военных ядерных установках

Производственное объединение комбинат «Маяк». Когда 22 июня 1941 г. Германия напала на Советский Союз, сенатор США Гарри Трумэн в своем интервью заявил: «Если мы увидим, что выигрывает Германия, то нам следует помогать России, а если выигрывать будет Россия, то нам следует помогать Германии. И, таким образом, пусть они убивают как можно больше»*.

Трумэн мог быть доволен: в войне погибло более 30 млн граждан СССР. В конце войны он был избран президентом США, и в его распоряжении оказалась монополия на ядерное оружие — «большая дубинка для этих русских», действие которой было продемонстрировано на примере Хиросимы и Нагасаки. Предполагалось покончить с Советским Союзом, уничтожив атомной бомбардировкой около 100 его городов и индустриальных центров

Быстрому осуществлению этих планов препятствовали выводы из опыта прошедшей войны, когда Германия, захватив всю Украину и значительную часть промышленности России, не смогла победить СССР. Привыкшие действовать наверняка США решили вначале накопить достаточный для безусловного уничтожения промышленности и населения СССР запас ядерных боеголовок, считая, что они располагают достаточным для этого временем, так как, по их оценкам, Советскому Союзу для создания ядерного оружия понадобится минимум 15—18 лет. Разоренный войной СССР был поставлен перед настоятельной необходимостью создать в кратчайшие сроки собственное ядерное оружие и средства его доставки и тем самым обеспечить выживание страны. Одним из важнейших ядерных промышленных объектов явился комбинат «Маяк» в г. Озерске (Челябинск-40). На «Маяке» был построен первый советский промышленный реактор, предназначенный для наработки оружейного плутония (²³⁹Ри), который начал давать продукцию в 1948 г. Одновременно был построен радиохимический завод, на котором из наработанного грязного плутония, содержавшего высокоактивные примеси, выделялся чистый (99 %) плутоний, необходимый для изготовления атомной бомбы. Деятельность радиохимического завода, особенно на первых этапах его работы, явилась основным источником радиоактивного загрязнения в районе комбината [22, 88].

В 1949–1951 гг. в открытую гидросеть рек Теча – Исеть – Тобол был осуществлен сброс в общей сложности 2,76·10⁶ Ки жидких радиоактивных отходов, в результате чего облучению подверглись 124 тыс. человек в 41 населенном пункте [23]. В 1956 г. реку Течу перекрыли плотиной, и поступление радиоактивных веществ в пойму реки сократилось до 0,5 Ки/сут. В 1963 г. была построена еще одна плотина, что позволило в значительной степени изолировать гидротехнические объекты комбината «Маяк». Возникшие в результате сооружения плотин водоемы имеют радиоактивность около 2 МКи. В бессточном озере Карачай сосредоточено около 120 МКи. В мае 1967 г. с высохших берегов озера ветром было разнесено примерно 0,6 МКи радиоактивной пыли, осевшей на территории 2700 км², где проживали 42 тыс. человек в 68 населенных пунктах. Сейчас это озеро в значительной мере засыпано [24]. Ниже плотины находятся Асанов-ские болота площадью около 30 км², содержащие около 6 МКи ^l37Cs и ⁹⁰Sr. Эти болота — постоянный открытый источник поступления радиоактивности в реку Течу. В водоеме Старое болото сосредоточено более 2 МКи активности. В районе захоронения радиоактивных отходов на территории комбината «Маяк» сформировалась линза подземных вод площадью около 30 км², 4·10⁶ м³ воды этой линзы до глубины 100 м загрязнено радионуклидами. Территория дренируется реками Течей и Мишеляк. На территории комбината захоронено 2 МКи твердых отходов, 1 ГКи жидких отходов, 150 МКи осадков, выделенных из радиоактивных отходов.

Всего начиная с 1949 г. в окружающую среду в результате деятельности комбината «Маяк» выведено более 150 МКи радиоактивных веществ. Суммарная площадь загрязнений составила около 26 700 км². Повышенному воздействию радиации подверглись более 437 тыс. человек. Только за период становления производства плутония на комбинате «Маяк» профессиональные лучевые заболевания были выявлены у 2089 человек, более 6000 работников комбината получили суммарные дозовые нагрузки свыше 1 Гр. Среди населения, проживавшего вдоль реки Течи, в которую сбрасывались радиоактивные отходы, в 1951—1952 гг. было выявлено 1159 случаев хронической лучевой болезни. В селе Метлине, расположенном в верховьях реки, заболевание было диагностировано у 64,7 % осмотренного взрослого населения и у 63,1 % осмотренных детей [22, 25].