Материал: Пронкин Регулирование безопасности обрасчения 2011

ция, после чего значение рН приближается к 10-11. Временные рамки выщелачивания цемента и соответствующие изменения щелочности раствора определяются скоростью движения воды через систему и скоростью диффузии растворяющихся компонентов. Однако различные исследования показывают, что гидрооксиды щелочных металлов будут определять значения рН водной фазы по крайней мере в первые 100 – 1000 лет, а портлантид будет сохраняться в цементе в течение 105 лет.

Исследования также показывают, что, хотя выщелачивание изменяет химический состав цемента и бетона, эти изменения слабо влияют на их сорбционную способность, поскольку значение рН остается достаточно высоким.

Коррозия стальных контейнеров и стали в отходах. В ре-

зультате взаимодействия металлических элементов с кислородом происходит их коррозия и постепенное разрушение. Кислород может присутствовать изначально в хранилище, образовываться в результате химических реакций элементов отходов и конструкций хранилища, а также поступать в хранилище извне.

Коррозия контейнеров влияет на их проницаемость водными растворами и газами. При скорости коррозии углеродистой стали порядка 10-3- 10-2 мм/год стенки контейнера толщиной 1 мм полностью разрушатся за время от 100 до 1000 лет при условии протекания коррозии только с наружной стороны. Если коррозия протекает и изнутри, то это время составит 50-100 лет. Кроме того, в результате образования газов из-за анаэробной коррозии стали и микробного разложения органических отходов внутри контейнера может создаться избыточное давление (распухание контейнера) и появление путей (микротрещин, нарушение герметичности швов) выхода газов еще до коррозионного разрушения стенок контейнера. Более того, существует реальная вероятность того, что ряд контейнеров изначально негерметичны.

Большое значение для утечки радионуклидов имеет коррозионное разрушение контейнеров. Поэтому при анализе безопасности хранилища РАО используют консервативный подход, пренебрегая контейнером как одним из физических барьеров, полагая, что контейнер отсутствует.

Микробное разложение органических материалов. Особен-

ность микробного разложения РАО состоит в том, что органиче81

ские материалы могут подвергаться разложению как в присутствии кислорода (аэробное разложение), так и в отсутствие кислорода (анаэробное разложение). Продуктами аэробного разложения является диоксид кислорода и вода, а анаэробного – водород, диоксид углерода и метан с образованием карбонатных кислот, представляющих собой комплексные соединения радионуклидов с органическими кислотами.

Жизнедеятельность микробов в присутствии кислорода сопровождается его потреблением и, следовательно, влияет на окисли- тельно-восстановительные процессы в хранилище.

Щелочное разложение целлюлозы. Целлюлоза входит в состав дерева, бумаги, текстиля (загрязненная спецодежда персонала) и др. В щелочной среде при рН>10-11 целлюлоза гидролизуется, и одним из продуктов реакции является изосахариновая кислота. Эксперименты, проведенные во многих странах, показали, что эта кислота образует устойчивые комплексы с некоторыми радионуклидами, изменяя при этом их растворимость и сорбционную способность.

Изменение порового пространства. Существуют процессы,

которые изменяют пористость защитных материалов, «забивая и засаливая» поры, уменьшая тем самым проницаемость барьеров. Процессы, приводящие к снижению пористости, рассмотрены, например в [52].

4.4. Постановка задач анализа и примеры расчета моделей

Как уже отмечалось, для расчета моделей переноса радионуклидов и учета влияния различных FEP используются аналитические решения и ПС. Рассмотрим ряд примеров постановки задач при исследовании переноса радионуклидов в течение времени, при разработке сценариев протекания процессов в хранилище и ближней зоне, а также при определении FEP, влияющих на миграционные процессы радионуклидов. Более подробные и конкретные сведения, а также обсуждения полученных результатов прогнозного моделирования, можно найти, например, в [54]-[57].

В [54] приводится оценка безопасности хранилища с твердыми и отвержденными НАО и САО, упакованными в бетонные контейнеры с использованием чис-

82

ленных, численно-аналитических и аналитических методов. Анализируются также процессы, происходящие в источнике загрязнения в ближней и дальней зонах.

Приповерхностное хранилище представляет собой железобетонную емкость в приповерхностном слое грунта, сверху перекрытое бетонными плитами. Над верхним перекрытием сделан изолирующий экран из уплотненной глины, покрытый слоем земли. Под днищем хранилища находится сорбционный слой из смеси песка и глины. Еще ниже располагается водоненасыщенная зона, отделяющая его от водоносного горизонта. Предполагается, что РАО упакованы в стальные бочки. Контейнеры устанавливаются в хранилище в штабеля один на другой. Пространство между контейнерами может быть заполнено песком или бентонитом. Наполнитель может укладываться также между рядами контейнеров.

Вкачестве базового сценария выхода радионуклидов из хранилища рассматривается ситуация, когда с течением времени защитный экран, верхнее перекрытие и нижнее основание получили разрушения, и часть атмосферных осадков просачивается в хранилище. Предполагается также, что при этом стенки контейнеров не претерпели изменений и радионуклиды могут выйти наружу только посредством диффузии в межпоровой влаге. Полагается, что осадки равномерно распределены в течение года и промежуток между контейнерами насыщен влагой, которая перемещается постоянно сверху вниз между контейнерами. Учитываются также сорбционные процессы при движении влаги в межпоровом пространстве.

Целью расчетов является определение концентрации радионуклидов, мигрирующих к поверхности водоносного горизонта, и сравнение ее с допустимой концентрацией радионуклидов в воде в соответствии с требованиями нормативных документов. Приводятся результаты расчетов для хранилища с конкретными конструктивными данными для миграции радионуклидов цезия-137 и нептуния-237.

Вработе [55] рассматривается моделирование частной, однако, очень распространенной задачи диффузии радионуклидов из приповерхностных хранилищ ЖРО.

Если скорость фильтрации V настолько мала, что мера отношения конвективного переноса к диффузионному (число Пекле) много меньше единицы hV/D<<1 (h – толщина барьера, D – коэффициент молекулярной диффузии), то в таких барьерах основным механизмом переноса радионуклидов является молекулярная диффузия, например, для неповрежденного хорошо уплотненного глиняного экрана. Полагается также, что водоносный горизонт отделен от глиняного экрана значительным слоем ненасыщенной зоны, а напор слоя воды создает градиент фильтрации (20 – 50), что значительно выше, чем градиенты напора в «сухих» приповерхностных хранилищах.

Процесс диффузионного переноса радионуклидов через глиняный экран днища хранилища ЖРО моделируется с помощью одномерного уравнения конвективной диффузии. Учет сорбционных свойств экрана производится с помощью коэф-

фициента межфазного распределения Kd. Для описания поведения системы со временем t и по глубине экрана x приняты следующие граничные и начальные условия:

–на границе между ЖРО и глиняным экраном (при х=0) отсутствует поток радионуклидов (производная концентрации по координате х равна нулю);

83

–на границе (x=h) концентрация радионуклидов С(t, x) равна нулю, предполагается, что при выходе радионуклидов из барьера происходит разбавление и растекание раствора;

–в нулевой момент времени вся накопленная в области источника активность распределена в виде бесконечно тонкого слоя, математически описываемого дель- та-функцией.

В работе с учетом влияния распада радионуклидов со временем получены формулы для распределения концентрации радионуклидов в жидкой фазе (Бк/м3)

по толщине экрана для различных моментов времени, а также для определения плотности диффузионного потока радионуклидов (Бк/м2·год) на выходе из барьера (x=h). Расчеты проведены для радионуклидов плутоний-239 и цезий-137, период полураспада которых отличается почти в 1000 раз. Подтверждена работоспособность модели переноса радионуклидов через глиняный барьер с помощью анализа чувствительности выходных параметров к изменению коэффициента диффузии, коэффициента межфазового распределения и толщины защитного глиняного барьера.

Задачи частного характера, подобно той, что была представлена выше, могут быть решены строго аналитическими методами с ограниченным привлечением вычислительной техники. Однако, как правило, моделирование процессов переноса радионуклидов из источника (хранилища РАО) в ближнюю, а затем в дальнюю зоны и биосферу, приводит к сложным многопараметрическим уравнениям, для которых необходимо проведение всестороненнего исследования путем изменения ряда параметров, входящих в эти уравнения.

В настоящее время разработано большое количество ПС как общего, так и специального назначения. К ПС общего назначения можно отнести, например, Model Marker, Amber, Powersim, Stella, Ithink, Matlab/Simulink и др. Эти ПС, за исключением Matlab/Simulink, представляют собой так называемые, ящичные или камерные модели. Большинство ПС позволяют проводить анализ неопределенности и чувствительности, и результаты их могут быть представлены графически [52]. Для решения конкретных задач ис-

пользуются специальные ПС: Femwater, Modflow, HELP, Mike She, Twodan (гидрогеология подземных вод), BIOMOD 3D, Bioplume IIIII, Bioscreen, Ctran/W, Modpath, MT 3D (перенос загрязнения,

диффузия и адсорбция) и др.

Несмотря на наличие ПС, пользователь программы должен иметь представление о математических и численных методах, которые автоматизированы с помощью ПС. Пользователь должен понимать процесс вычислений. Целесообразно, чтобы правильность

84

работы ПС была бы проверена с помощью простых и ясных моделей с использованием, в том числе, и численно-аналитических методов. В качестве примеров рассмотрим использование программы

Amber.

В [56] приведены результаты прогнозных расчетов миграции радионуклидов урана-238, радия-226, тория-232, цезия-137 и калия-40 с загрязненных участков территории ГП «Московский завод полиметаллов (МЗП)» в Москву-реку. В результате деятельности предприятия в 1934 – 1972 гг. участки производственной территории предприятия оказались загрязненными РАО. С 1995 г. здесь проводились работы по выемке грунтов до глубины 1 м и удаления их для долговременного хранения на полигоне ГУП МосНПО «Радон». После дезактивации часть территории ГП «МЗП» осталась загрязненной.

Цель работы состояла в долгосрочном прогнозе миграции указанных радионуклидов с загрязненных участков в реку с подземными водами и определение момента времени, с которого концентрация радионуклидов превысит УВ в воде.

Составлению входных данных для ПС предшествовало подробное описание гидрогеологии района размещения загрязненных участков предприятия. Установлено, что основным механизмом переноса радионуклидов в пойму реки является верховодка15, в которую радионуклиды попадают в результате атмосферных осадков и талых вод (FEP). Мощность верховодки 1 м, глубина залегания 7 – 9 м. Коэффициент фильтрации насыпных грунтов 0,1 – 1,0 м/сут. Определены также другие гидрогеологические характеристики района загрязнения.

Из соображений консерватизма при проведении прогнозного расчета принят ряд допущений, основными из которых являются:

–анализ миграции ограничен перечисленными радионуклидами;

–территория предприятия условно разделена на девять районов по площади и на четыре слоя по глубине (от 0 до 8,5 м), но так, чтобы каждый из слоев находился на одной глубине. Таким образом, территория условно разделена на 36 блоков;

–каждому блоку на основании экспериментальных данных приписана усредненная удельная активность радионуклида;

–количество осадков, фильтрующихся через загрязненные радионуклидами участки, определено как разница между средним количеством атмосферных осадков и испарением;

–радионуклиды в водоносном горизонте распространяются по одномерной плоскопараллельной схеме и этот процесс постоянен во времени, поперечная дисперсия не учитывается;

–другие предположения.

Для моделирования миграции радионуклидов с загрязненных участков территории ГП «МЗП» в геосферу применили метод камерного моделирования про-

15 Верховодка – ближайшие к земной поверхности безнапорные подземные воды, не имеющие сплошного распространения, которые периодически накапливаются и затем исчезают за счет испарения или перетекания в более глубокие горизонты.

85