Материал: Пронкин Регулирование безопасности обрасчения 2011

тельное время в соответствии с требованиями национального законодательства.

4.2. Миграция (утечка) радионуклидов

Основным фактором загрязнения окружающей среды является утечка радионуклидов с водой. Поэтому основное внимание уделим миграции радионуклидов в водной фазе, а утечку радионуклидов в газообразной форме рассмотрим кратко. В качестве примера используем гипотетическое приповерхностное хранилище.

Газообразные утечки могут происходить из отходов, содержащих радиоактивные газы (особенно радон) или радионуклиды, способные переходить в газообразную форму в результате процессов, протекающих в хранилище. Например, из-за микробного разложения органических материалов. При этом, как правило, образуется диоксид углерода и метан. Существуют и другие процессы образования газов, например, анаэробная коррозия14 стальных контейнеров или металла в отходах.

Для ВАО, выделяющих тепло, газообразование может усиливаться из-за радиолиза и нагрева химических элементов отходов и стенок хранилища. Если в хранилище имеются трещины, то газы могут выйти за пределы хранилища и далее в атмосферу.

Утечки в водной фазе. Процессами, сопровождающими миграции радионуклидов в водной фазе, обычно являются: растворение радионуклидов в воде, перенос радионуклидов с потоком воды, фильтрация, диффузия и сорбция.

Растворение радионуклидов в воде. Содержащиеся в отходах радионуклиды растворяются в контактирующей с ними воде. Скорость растворения зависит от того, где находятся радионуклиды в отходах. Если радионуклидами загрязнена поверхность отходов, то они будут растворяться быстрее, а если радионуклиды находятся в объеме отходов – то медленнее. В последнем случае скорость растворения радионуклидов будет определяться скоростью растворения материалов РАО.

14 Анаэробная коррозия – коррозия в отсутствие атмосферного кислорода, происходящая в присутствии некоторых бактерий, дрожжей, простейших, червей.

76

При определении безопасности хранилищ для отходов различной природы обычно предполагается, что все содержащиеся в них радионуклиды мгновенно растворяются в воде (консервативная оценка). Растворимость радионуклидов в воде зависит от ее состава, главным образом, от величины рН (водородного показателя), концентрации комплексообразующих агентов, а для элементов с переменной валентностью – от величины Eh (электрохимического потенциала).

Перенос радионуклидов с потоком воды. Движение воды внутри бетонного хранилища приводит к переносу растворенных в ней радионуклидов. Для оценки переноса радионуклидов необходима информация об интенсивности, направлении и распределении потоков внутри хранилища. Поток, входящий в хранилище, зависит от гидрогеологической ситуации в месте захоронения и проницаемости (степени фильтрации) бетонных стен. Процесс фильтрации через естественные природные барьеры определяется коэффициентом фильтрации, который характеризует влагопроницаемость, зависящую от размеров сообщающихся между собой пор, вязкости и удельного веса фильтрующейся жидкости, характера фильтрующей среды, количества защемленного воздуха, температуры и других факторов. Например, коэффициент фильтрации для глины составляет менее 0,001 м/сут, супеси от 0,01 до 1,0 м/сут, гравия 100-150 м/сут.

Над хранилищем, как правило, располагается несколько барьеров, предотвращающих поступление в него влаги. Однако гидрологические барьеры могут изменяться со временем, теряя свои основные защитные свойства. Вода может проникнуть в хранилище, например, из-за повышения уровня грунтовых вод.

Вода не сразу может начать взаимодействовать с отходами, если они помещены в стальные герметичные контейнеры (например, 200 литровые стальные бочки). Со временем в результате коррозии контейнеры становятся проницаемыми, а поток воды в хранилище

– все более равномерным.

Из-за образования газов в объеме хранилища может создаться избыточное давление, способствующее вытеснению воды к верхней части хранилища и выведению воды из него. Современные конструктивные решения хранилищ предусматривают выход газов без создания избыточного давления.

77

Диффузионный перенос радионуклидов из хранилища через фи-

зический барьер, окружающий РАО, происходит в стремлении системы восстановить термодинамическое равновесие. Скорость диффузионного переноса зависит от разницы концентраций на заданном расстоянии и от физической структуры материала, в котором происходит диффузия. Диффузионность также зависит от проницаемости материала, характеристик порового пространства материалов хранилища, а также от степени насыщения пор водой. Бетонные хранилища характеризуются, как правило, низкой степенью насыщения пор водой, что приводит к снижению диффузионного процесса.

Диффузионный процесс через поры твердого вещества, заполненные водой, характеризуется водным коэффициентом молекулярной диффузии D, который не является неизменной величиной и зависит от многих факторов: температуры, засоленности воды, толщины защиты, взаимодействия водного раствора с пористой средой и др.[10]. Его значения, например, для бетона и глинистых грунтов находятся в переделах 10-1 – 10-4 м2/год.

Сорбция радионуклидов. Часть радионуклидов при их фильтрации и диффузии вступают с грунтами и грунтовой водой в различные физико-химические реакции, способные изменить свойства движущихся жидкости и грунта. Большое место в указанных реакциях занимают явления сорбции и ионообмена, существенным образом изменяющие химический состав фильтрующийся жидкости и фильтрационные свойства грунтовой среды. Сорбционные процессы разделяются на адсорбцию, абсорбцию, хемосорбцию и др. [53]. Адсорбция – поглощение вещества из газовой или жидкой среды поверхностным слоем вещества (твердого тела или жидкости). Абсорбция – поглощение вещества из газовой среды или жидкой среды всей массой (объемом) другого вещества. Хемосорбция – поглощение одного вещества другим, сопровождающееся химическими реакциями.

Степень сорбции зависит от состава материалов защитных барьеров хранилища (бетон, железобетон, глина, бентонит и др.) и от химической формы радионуклидов в растворе.

При оценке безопасности захоронений сорбция обычно описывается с помощью коэффициента распределения Kd (см3/г) каждого радионуклида (коэффициента межфазного распределения), равного

78

отношению количества (активности) радионуклида, содержащегося в твердой фазе материала защиты или породы N (Бк/г) к его равновесному содержанию в поровой жидкости C0 (Бк/см3). Применяется также безразмерный коэффициент межфазного распределения K= Kd·ρ, где ρ – объемная плотность материала, г/см3 (отношение массы «скелета» вещества к единице объема). Значения Kd получают экспериментально.

Задерживающие свойства материала или породы характеризуются эффективной пористостью nэ = Kd·ρ+n0 и фактором задержки R = nэ / n0 , где n0 – активная или открытая пористость (пустотность)

породы.

Эффективная пористость, учитывающая процессы задержки и накопления радионуклидов в материале, физически представляет собой отношение общей активности радионуклидов в единице объема (в поровом пространстве и в твердой фазе) к удельной активности в поровой жидкости. Фактор задержки характеризует отношение действительных скоростей перемещения раствора в материале защиты или в породе к скорости перемещения раствора, не взаимодействующего с материалом. Например, при Kd=1 см2/г, ρ=2 г/см3, n0=0,3 величина эффективной пористости составит nэ=2,3 и фактор задержки R=7,7.

Пыление и разнос водяной пыли. Для хранилищ открытого ти-

па (поверхностные водоемы-хранилища ЖРО, хвостохранилища) характерным способом распространения радионуклидов является разнос водяной и земляной пыли, содержащей радионуклиды, на большие расстояния от хранилищ РАО.

Обычно при расчете миграции отдельных компонентов растворов, в том числе радионуклидов, ограничиваются учетом только основных процессов, влияющих на значение скорости перемещения радионуклидов в пористой среде, в предположении независимости их действия и решения общей задачи путем суммирования результатов отдельных процессов.

79

4.3.Изменения характеристик отходов и барьеров

стечением времени

Изменения, происходящие при хранении РАО, с течением времени оказывают влияние на миграционные свойства РАО и защитные способности физических барьеров.

Радиоактивный распад приводит к уменьшению концентрации радионуклидов в процессе их переноса, уменьшая таким образом утечку опасной радиоактивной составляющей РАО. Эффективность радиоактивного распада в процессе переноса в техногенном барьере зависит от соотношения времени нахождения радионуклидов в барьере и периода полураспада радионуклидов. При выборе способа захоронения и обеспечения условий для снижения степени распространения радионуклидов вне хранилища, большое значение придается периоду полураспада радионуклидов.

При взаимодействии радиоактивных веществ с окружающей средой, как правило, происходит повышение температуры, связанное с выделением тепла при радиоактивном распаде. Температура может изменяться также и при химических реакциях растворов в хранилище. Если отвод тепла затруднен, температура среды может изменяться на десятки и сотни градусов, приводя к изменениям характеристик фильтрации, диффузии, осмоса и др.

Следует также принимать во внимание, что в процессе распада образуются новые радионуклиды, свойства которых в части взаимодействия с инженерными и естественными барьерами (сорбция, диффузия) могут довольно сильно отличаться от первоначально захороненных радионуклидов.

Выщелачиваемость цемента и бетона. Под термином «выще-

лачивание» обычно понимается вымывание из вещества дисперси- онно-распределенных химических соединений и непосредственное растворение элементов этого вещества [53].

Последовательное выщелачивание наиболее легкорастворимых щелочей из цемента, в состав которого входят оксиды CaO, Al2O3, SiO2 и Fe2O3, приводит к постепенному изменению значения рН до ≈12,5, которое поддерживается растворением свободного портлантида Са(ОН)2. Дальнейшее выщелачивание приводит к растворению кальция из-за присутствующего в цементе геля силиката каль-

80