Дипломная (вкр): Исследование процесса плазменной утилизации горючих отходов переработки отработавшего ядерного топлива

Исследование процесса плазменной утилизации горючих отходов переработки отработавшего ядерного топлива

Министерство образования и науки Российской Федерации

Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение

высшего профессионального образования

«Национальный исследовательский

ТОМСКИЙ ПОЛИТЕХНИЧЕСКИЙ УНИВЕРСИТЕТ»

Институт Физико-технический

Направление 140300 «Ядерные физика и технологии»

Специальность  40303 «Физика кинетических явлений»

Кафедра «Техническая физика»

ВЫПУСКНАЯ КВАЛИФИКАЦИОННАЯ РАБОТА

Исследование процесса плазменной утилизации горючих отходов переработки отработавшего ядерного топлива

на соискание квалификации инженер

ФЮРА.140303.010.ПЗ

Студент гр.0581 В. Ковалев

Руководитель А.Г. Каренгин

доцент каф. ТФ ФТИ

Консультанты

по экономической части Л.Р. Тухватулина

по производственной и

экологической безопасности А Д. Побережников

ассистент каф. ТФ ФТИ

Томск - 2014

ЗАЯВЛЕНИЕ О СОБЛЮДЕНИИ ПРОФЕССИОНАЛЬНОЙ ЭТИКИ ПРИ НАПИСАНИИ ВЫПУСКНОЙ КВАЛИФИКАЦИОННОЙ РАБОТЫ

Я, Ковалёв Андрей Васильевич, студент _____ФТИ, гр. 0581____ заявляю, что в моей выпускной квалификационной работе на тему «Исследование и оптимизация процесса плазменной утилизации шламлигнина», представленной в Государственную аттестационную комиссию для публичной защиты, соблюдены правила профессиональной этики, не допускающие наличия плагиата, фальсификации данных и ложного цитирования при написании выпускных квалификационных работ.

Я ознакомлен с действующим в Национальном исследовательском Томском политехническом университете Положением о выпускной квалификационной работе, согласно которому обнаружение плагиата, фальсификации данных и ложного цитирования является основанием для снижения оценки за выпускную квалификационную работу, вплоть до выставления оценки «неудовлетворительно».

ЗАДАНИЕ

на выполнение выпускной квалификационной работы студенту Ковалеву Андрею Васильевичу гр.0581

. Тема выпускной квалификационной работы: «Исследование процесса плазменной утилизации горючих отходов переработки отработавшего ядерного топлива» утверждена распоряжением проректора-директора ФТИ от 28.11.2013 г. №107/р.

. Срок сдачи студентом готовой работы 27 января 2014 г.

. Исходные данные к работе: задание, литературные источники.

. Содержание пояснительной записки (перечень подлежащих разработке вопросов)

.1 Введение.

.2 Теоретическая часть.

.3 Расчет и оптимизация процесса плазменной утилизации горючих отходов переработки отработавшего ядерного топлива.

.4 Экспериментальное исследование процесса плазменной утилизации горючих отходов переработки отработавшего ядерного топлива.

.5 Экономический расчет.

.6 Охрана труда и техника безопасности.

.7 Выводы. Заключение.

.8 Список использованной литературы.

. Перечень графического материала (с точным указанием обязательных чертежей)

.1. Сборочный чертеж. Электрод - 1.

. Консультанты по разделам выпускной квалификационной работы (с указанием разделов)

.1 По экспериментальной части - доцент кафедры «Техническая физика» А.Г. Каренгин;

.2 По экономической части - доцент кафедры Менеджмента Л.Р. Тухватулина;

.3 По иностранному языку - старший преподаватель кафедры НЯ ИМОЯК О.Е. Хлямова;

.4 По производственной и экологической безопасности - ассистент кафедры «Техническая физика» А. Д. Побережников.

.5 По деталированию - доцент кафедры «Техническая физика» Д.Г. Видяев.

. Дата выдачи задания на выполнение выпускной квалификационной работы 20.10. 2013 г.

Руководитель                        А. Г. Каренгин

______________ «___» ______ 2013 г.

Задание принял к исполнению А. В. Ковалев

______________ «___» ______ 2013 г.

Реферат

Выпуская квалификационная работа объемом 109 с., 18 рисунков, 20 таблиц, 25 источников, 1 приложение, 36 формул.

Ключевые слова: плазма, факельный разряд, отработавшее ядерное топливо, горючие отходы, водно-органическая композиция, утилизация.

Актуальность: Россия первой в мире приступила к созданию замкнутого ЯТЦ, который предусматривает поставку с АЭС отработавшего ядерного топлива, его переработку и извлечение Pu-239 и U-238, производство на их основе МОКС-топлива и его поставку на АЭС. Однако, в процессе переработки ОЯТ образуются горючие отходы переработки ОЯТ в виде бывших в употреблении экстрагентов для извлечения Pu-239 и U-238, эффективных технологий переработки которых до сих пор нет.

Цель работы: оценка эффективности процесса прямой плазменной утилизации горючих отходов переработки ОЯТ.

Задачи работы: провести обзор и анализ способов утилизации горючих отходов переработки ОЯТ; определить оптимальные составы горючих водно-органических композиций на основе ГОП ОЯТ; определить оптимальные режимы процесса плазменной утилизации ГОП ОЯТ в виде оптимальных водно-органических композиций.

Структура работы: Выпускная квалификационная работа состоит из 5-и частей: в первой рассмотрены способы переработки ГОП ОЯТ; во второй -моделирование и оптимизация процесса плазменной утилизации ГОП ОЯТ; в третьей - экспериментальные исследования процесса утилизации отходов на модельных водно-органических композициях; в четвертой - приведен экономический расчет затрат на проведение выпускной квалификационной работы, составлен план-график работ; в пятой - рассмотрена охрана труда и техника безопасности при работах с вредными веществами.

Выпускная квалификационная работа оформлена в текстовом редакторе Microsoft Office Word 2010.

Определения

Плазма - частично или полностью ионизированный газ, образованный из нейтральных атомов (или молекул) и заряженных частиц (ионов и электронов). Важнейшей особенностью плазмы является ее квазинейтральность, это означает, что объемные плотности положительных и отрицательных заряженных частиц, из которых она образована, оказываются почти одинаковыми. Плазма иногда называется четвёртым (после твёрдого, жидкого и газообразного) агрегатным состоянием вещества.

ВЧФ-плазмотрон - устройство для генерирования потоков неравновесной плазмы.

Утилизация - использование ресурсов, не находящих прямого применения, вторичных ресурсов, отходов производства и потребления.

Твсп - наименьшая температура летучего конденсированного вещества, при которой пары над поверхностью вещества способны вспыхивать в воздухе под воздействием источника зажигания, однако, устойчивое горение после удаления источника зажигания не возникает.

Твоспл - наименьшая температура вещества, при которой пары над поверхностью горючего вещества выделяются с такой скоростью, что при воздействии на них источника зажигания наблюдается воспламенение.

Тсамовоспл - наименьшая температура горючего вещества, при нагреве до которой происходит резкое увеличение скорости реакций, приводящее к возникновению пламенного горения или взрыва.

Обозначения и сокращения

РАО - радиоактивные отходы

ОЯТ - отработавшее ядерное топливо

ГОП ОЯТ - горючие отходы переработки отработавшего ядерного топлива

ВОК - водно-органическая композиция

ТБФ - трибутилфосфат

ГХБД - гексахлорбутадиен

ВЧФ-разряд - высокочастотный факельный разряд

ВЧФ-плазмотрон - высокочастотный факельный плазмотрон

ЯТЦ - ядерный топливный цикл

ПД - продукты деления

Введение

Россия первой в мире приступила к созданию замкнутого ЯТЦ, который предусматривает поставку с АЭС отработавшего ядерного топлива, его переработку, извлечение Pu-239 и U-238, производство на их основе МОКС-топлива и его поставку на АЭС. Концепция замкнутого ядерного топливного цикла предусматривает утилизацию всех видов радиоактивных отходов с получением отвержденных продуктов, пригодных для длительного хранения. В процессе переработки ОЯТ образуются не только отходы переработки ОЯТ, включающие продукты деления U-235, но и горючие отходы переработки ОЯТ в виде бывших в употреблении экстрагентов для извлечения из ОЯТ Pu-239 и U-238. К настоящему времени эффективных технологий переработки таких горючих отходов до сих пор нет. Эта проблема широко обсуждается в правительственных, научных и общественных кругах многих стран в связи с необходимостью обеспечения безопасной жизни на Земле в условиях интенсивного развития атомной энергетики [1].

Радиоактивные отходы АЭС и ОЯТ существенно разнятся, так как ОЯТ потенциально является весьма ценным продуктом, позволяющим получить после его переработки новое ядерное МОКС-топливо. Специфика РАО состоит в том, что в настоящее время единственным приемлемым способом их относительного обезвреживания является хранение в течение длительного времени в целях распада содержащихся в них радионуклидов [2].

Около 97% облученного на АЭС ядерного топлива составляют уран U-238 и синтезированный в ядерном реакторе плутоний Pu-239, а доля продуктов деления урана U-235 и изотопов плутония не превышает 3% [1-3].

Оставшиеся после первого экстракционного цикла без урана и плутония отходы переработки ОЯТ в виде слабоконцентрированных водносолевых растворов металлов включают различные нерадиоактивные продукты (РЗЭ, молибден, и др.), конструкционные материалы (цирконий, железо, никель, хром, марганец и др.) и выделение некоторых из них (например, ценных и благородных металлов) представляет потенциальный интерес для дальнейшего использования.

Существующая технология утилизации отходов переработки ОЯТ является процессом многостадийным, длительным, энергоёмким и не предусматривает возможности дальнейшего использования ценных, благородных и других металлов.

Использование низкотемпературной плазмы позволяет увеличить концентрацию энергии в технологическом реакторе на порядки по сравнению с процессами, проводимыми в трёх других агрегатных состояниях вещества.

Важным преимуществом процессов плазменной технологии является их высокий энергетический КПД, обусловленный главным образом высоким КПД многих источников электропитания, особенно − высоковольтных трансформаторов и современных выпрямителей, а также радикальным сокращением стадий в процессах получения материалов: полный энергетический КПД суммарного процесса определяется произведением КПД промежуточных стадий.

Наконец, в процессах плазменной технологии, где перестройка химических связей при получении продуктов происходит кратчайшим путем, радикально сокращаются затраты реагентов, если не считать реагентами такие исходные вещества, как воздух, водяной пар, а также их составляющие: азот, водород, кислород и др. Затраты реагентов снижаются за счет того, что в плазменном состоянии почти не нужны избытки реагентов для конверсии сырья в продукты.

Настоящая работа посвящена теоретическим и экспериментальным исследованиям процесса плазменной утилизации горючих отходов переработки ОЯТ в условиях воздушной плазмы в виде горючих водно-органических композиций.

1. Способы утилизации горючих отходов переработки ОЯТ

.1      Образование горючих отходов переработки ОЯТ

Переработка ОЯТ с целью извлечения из него урана и плутония с последующим их превращением в МОКС-топливо для изготовления ТВЭЛов важное звено замкнутого ядерного топливного цикла [2].

Основой технологии переработки ОЯТ радиохимических заводов мира является ПУРЕКС-процесс, обеспечивающий высокую степень извлечения урана и плутония (>99,9%) с высокой степенью их очистки от продуктов деления [1].

Технологический процесс переработки ОЯТ включает:

·  механическую фрагментацию (рубку) ТВС и ТВЭЛов с целью вскрытия топливного материала;

·        растворение;

·        очистку растворов балластных примесей;

·        экстракционное выделение и очистку урана, плутония и других товарных нуклидов;

·        выделение диоксида плутония, диоксида нептуния, гексагидрата нитрата уранила и закиси-окиси урана;

·        переработку растворов, содержащих другие радионуклиды, и их выделение.

Практически все экстракционные технологические схемы переработки отработавшего ядерного топлива предусматривают применение в качестве экстрагента для извлечения целевых компонентов трибутилфосфата (ТБФ). Экстракционная система с ТБФ может быть применена для переработки любых видов ТВЭЛов.

ТБФ достаточно хорошо отвечает технологическим требованиям: малая растворимость в воде, отличная от воды плотность, высокая точка кипения, легкая регенерируемость, устойчивость к радиации и химическим реагентам. ТБФ имеет следующие характеристики: формула

(С4Н9О)3РО, молекулярная масса - 266,32, Твсп = 144 0С; Твоспл = 175 0С; Тсамовоспл = 345 0С

ТБФ используют с различными разбавителями в различных концентрациях. Концентрация ТБФ в растворе экстрагента определяется степенью обогащения перерабатываемого ядерного топлива. Для природного и низкообогащенного урана принята 30%-ная концентрация. В случае переработки высокообогащенного по U-235 топлива или топлива с высоким содержанием плутония концентрацию ТБФ снижают до 2,5-5%, чтобы избежать образования опасных концентраций делящихся нуклидов в экстракте. В качестве разбавителя используют керосин, очищенные углеводороды, четыреххлористый углерод и др.

Процесс экстракционной очистки состоит из трех основных стадий: экстракции, промывок и реэкстракции. Повышение степени насыщения экстрагента ураном способствует повышению коэффициентов очистки урана и плутония от осколочных элементов, оказывая на них вытесняющее действие. Максимально возможная степень насыщения 30%-ого раствора ТБФ (1,1 моль/л ТБФ) составляет 0,55 моль/л U+Pu, или около 130 г U+Pu/л, так как эти металлы экстрагируются в форме соединений, имеющих формулу МО2(NO3)2(ТБФ)2, где М-U(VI) и Pu(VI), а также М(NO3)4(ТБФ)2, где М - PuIV. Содержание U и Pu в экстракте 1 цикла составляет около 85 г U и Pu/л, что соответствует степени насыщения экстрагента, равной 65% [6].

На рисунках 1.1 и 1.2 представлены упрощенная и подробная схемы ПУРЕКС-процесса.

Рисунок 1.1 - Упрощенная схема ПУРЕКС - процесса

Существо процесса состоит в экстракции Pu (IV) и U(VI) из азотнокислых растворов ОЯТ растворами ТБФ в синтине (или керосине) с разделением элементов на стадии восстановительной реэкстракции плутония и переводом их в конечный продукт - оксиды, гексанитрат, гексафторид - в зависимости от их последующего использования [6]. Он осуществляется на многоступенчатых экстракторах непрерывного действия. В результате уран и плутоний очищаются от продуктов деления в миллионы раз. Растворы ТБФ в синтине (керосине) с течением времени под действием излучения, обусловленного высоким содержанием в растворе продуктов деления, плутония и трансплутониевых элементов, разлагаются с образованием дибутилфосфорной кислоты, затем монобутилфосфорной кислоты и фосфорной кислоты, в результате теряют свою эффективность и превращаются в горючие отходы.

Рисунок 1.2 - Схема ПУРЕКС - процесса

В последние годы экстракцию плутония и урана из азотнокислых растворов ОЯТ осуществляют растворами ТБФ в гексахлорбутадиене ГХБД (С4Сl6), которые с течением времени также теряют свою эффективность и превращаются в горючие отходы [7].

Оставшиеся после первого экстракционного цикла без урана и плутония отходы переработки ОЯТ в виде слабоконцентрированных водносолевых растворов металлов имеют следующий модельный состав

HNO3 - 18,0%, H2O - 81,43%, Fe - 0,07%, Mo - 0,1%, Nd - 0,11%, Y - 0,06%, Zr - 0,058%, Na - 0,04%, Ce - 0,039%, Cs - 0,036%, Co - 0,031%, Sr - 0,026%.