Суммарная активность остатков ядерного заряда и радионуклидов, образовавшихся в результате реакции активации намного меньше общей активности радиоактивных продуктов деления. Последние являются основным источником радиоактивного загрязнения внешней среды.
Из большого числа ядерных осколков и их дочерних продуктов интерес для радиобиологии представляют лишь 10 радионуклидов: 89,90Sr, 95Zn, 95Nb (Ниобий), 103, 106Ru (Рутений), 131I, 137Cs (цезий), 140Ba, 144Cе (Церий). Из них только два (103Ru и 106Ru (Рутений)) относятся к непосредственным осколкам деления, а остальные восемь представляют собой продукт второго-четвертого актов бета-распада ядер-осколков.
В первые месяцы после ядерного взрыва опасность в смеси осколков деления представляют 131I, 140Ва и 89Sr, а в последующем - 90Sr и 137Сs .
Средняя энергия осколков деления в возрасте 10 дней - 2 лет составляет около 0,7 МэВ по гамма-излучению и 0,3 МэВ по бета-излучению.
Радиоактивные нуклиды составляют смесь продуктов деления, скорость распада которых неодинаковая. Поэтому соотношение их в этой смеси с течением времени будет непрерывно изменяться в сторону обогащения ее долгоживущими продуктами деления вследствие распада короткоживущих радионуклидов. Активность продуктов атомного взрыва особенно быстро снижается в первые часы и сутки, поскольку в общей массе всех радиоактивных продуктов наибольшее количество изотопов имеют малый период полураспада.
Наряду с радиоактивными продуктами деления возникает определенное количество радиоактивных продуктов нейтронной активации, состав которых зависит от материалов, подвергшихся активации. Наибольшую долю в суммарной радиоактивности продуктов нейтронной активации в первые часы составляет 28Аl (t1/2 период полураспада - 2,3 мин), до 20 ч 24Na и 56Mn (t1/2 соответственно 14 и 2,6 часа), а также 59Fe и 60Со. Период полураспада смеси этой группы радионуклидов примерно соответствует распаду смеси радиоактивных продуктов деления.
Испытания ядерного и термоядерного оружия показали, что радионуклиды конденсируются на веществах, вовлеченных в сферу взрыва. Эти радиоактивные вещества в виде частиц разной дисперсности (от 1 см до долей микрона) выпадают виде осадков. По мере удаления радиоактивного облака от места взрыва размеры выпадающих частиц уменьшаются, а также меняется биологическая доступность радионуклидов. Т.е. сначала выпадают самые крупные и тяжелые частицы.
Загрязнение местности зависит от характера ядерного взрыва (наземный, воздушный и т. д.), калибра ядерного устройства, атмосферных условий (скорость ветра, влажность, выпадение осадков, распределение температуры по высоте, которое влияет на перемещение масс воздуха), географических зон и широт и др.
Наземные взрывы создают сильное загрязнение РПД непосредственно в районе взрыва, а также на прилегающей территории, над которой проходило радиоактивное облако.
При воздушном взрыве не происходит значительного локального загрязнения местности РПД, так как они распыляются на очень большой площади.
Однако под влиянием атмосферных осадков, выпавших в момент прохождения радиоактивного облака, может повыситься загрязнение в том или ином районе.
Средние и малые взрывы до нескольких килотонн тротилового эквивалента загрязняют в основном тропосферу (до высоты 18 км). Крупные взрывы в несколько мегатонн загрязняют главным образом стратосферу (до высоты 80 км). Благодаря наличию воздушных течений частицы РПД способны совершать очень большой путь, вплоть до нескольких оборотов вокруг земного шара, поэтому радиоактивное загрязнение может возникнуть в любой точке земного шара, т. е. наступает глобальное загрязнение.
РПД могут находиться в тропосфере около 2...3 мес, стратосфере - 3...9 лет. Вследствие этого при воздушных взрывах на землю в основном выпадают только долгоживущие радиоактивные продукты, так как короткоживущие изотопы распадаются, находясь в стратосфере.
Среди многообразия форм состояния радионуклидов в почве выделяют водорастворимую, обменную, необменную и прочносвязанную необменную.
Под водорастворимой понимают ту часть радионуклидов , которая растворяется из почвы дистиллированной водой.
Радионуклиды в обменной форме растворяются раствором ацетатата аммония, в необменной форме - раствором соляной кислоты. Радионуклиды в необменной прочносвязанной форме могут экстрагироваться только смесью плавиковой и азотной кислот.
Среди этих форм наибольшую роль играют первые две, поскольку они способны усваиваться растениями и, следовательно, мигрировать по биологической цепочке.
Каждый из радионуклидов присутствует в почве в водорастворимой, обменной и необменной формах одновременно однако соотношение между этими формами для разных радионуклидов существенно различается.
Биологическая подвижность радионуклидов (способность мигрировать по пищевым цепочкам) зависит, с одной стороны, от их физико-химических свойств, а с другой стороны, от свойств самой почвы, среди которых решающее значение играет ее тип, минеральный состав, кислотность, содержание органических веществ, увлажненность, длительность ее использования в агроэкосистемах и т. д.
Наибольшей доступностью для растений обладает стронций, который на 73,7% в глобальных выпадениях находится практически полностью в водно-растворимой форме, 137Cs (цезий) - в пределах 44,9%, а 144Се (церий) - около 13%. Радионуклиды редкоземельных элементов, а также 185W и 95Zr (Цирконий) находятся в выпадениях как в водно-растворимой, так и в нерастворимой формах, причем для 95Zr(Цирконий) и 144Се характерно преобладание нерастворимой формы. Свойства радионуклидов редкоземельных элементов, а также радионуклидов из группы нейтронной активации (52Mn, 54Mn, 55Fe, 58Со, 60Со) таковы, что почти все они в воде образуют малорастворимые соединения (А. Н. Сироткин).
Большое влияние на доступность растениям радионуклидов оказывает наличие в ней обменных катионов - элементов-носителей и кислотность. Чем больше в почве элементов носителей, тем меньше биологическая подвижность радионуклидов, и наоборот: закисление почв приводит к увеличению доступности радионуклидов для растений. Практически весь радиоактивный стронций находится в почве в подвижной форме (до 98%), в то время как основная часть цезия сорбируется в почве достаточно прочно и лишь 1% его может переходить в водную вытяжку и менее одной трети — в раствор ацетата аммония.
Попавшие в растения радионуклиды распределяются в них по-разному. Одни концентрируются в корнях, другие - в надземной части растений, преимущественно в стеблях, листьях, семенах и т. д. Причем в растениях они находятся в виде подвижной фракции (диализуемой) и связанной со структурно-функциональными компонентами. Чем больше в растениях свободной фракции радионуклидов, тем более они доступны для усвоения организмом моногастричных животных. Для полигастричных, ввиду особенностей их пищеварения, эти взаимоотношения гораздо сложнее.
К примеру, в растениях до 50...80% поступившего радиостронция связано с гемицеллюлозой и крахмалом, 6...40% и находится в легкорастворимой форме и менее 10% связано с клетчаткой и другими компонентами. Цинк в кормах, богатых фитатами, представлен в форме кальций - цинк - фитата, и в такой форме очень трудно усваивается поросятами.
Радиоизотопы таких микроэлементов, как Сu, Со, Cl, Fe,Мn, могут находиться в кормовых продуктах в форме металлоорганических или хелатных комплексов, стабильность которых существенно сказывается на всасывании элементов. Естественно, что металлы из хелатов, обладающих меньшей стабильностью, всасываются лучше.
В крови они находятся преимущественно в форме очень лабильно связанных с белками структур, при этом 45Са и 90Sr, несмотря на их химическую близость, связываются белками сыворотки крови в разных количествах. Кальция, связанного в крови с белками, примерно в 2 раза больше, чем стронция. В крови 0,3% 90Sr связано еще с лимонной кислотой, а основное его количество находится в форме катиона. Напротив, представители редкоземельных элементов (91Y (Иттрий) и 144Cе (Церий)) характеризуются достаточно сильно выраженной способностью к комплексообразованию и связыванию с белками.
Такие радионуклиды, как 22Na, 42K, 137Cs (цезий), практически не связаны с белками в сыворотке крови. Нуклиды 91Y (Иттрий) и 144Cе (Церий) находятся в основном в глобулиновой фракции (> 99,0%), а 45Са и 90Sr (33,0 и 19,7%) - в альбуминовой. При этом 91Y (Иттрий) связывается преимущественно бета-глобулинами, 144Cе (Церий) - альфа-глобулинами, а в альбуминах оба элемента практически отсутствуют. Электрофоретические исследования сыворотки крови показали, что 140La связан в основном с альфа-глобулином, 46Sc (Скандий) - c бета-глобулинами плазмы. Белок крови, связывающий железо (трансферин), - главный белок, транспортирующий Рu+4 (Плутоний) у млекопитающих. В противоположность этому связь Am+3 (Амерций) и Cm+3 ( Кюрий) с сывороточными белками является слабой и неспецифической. В первые 6...12 ч после затравки животным 239Рu очень быстро и избирательно концентрируется в печени, интенсивно связываясь с ферритином (около 63%). В целом, в белки и нуклеиновые кислоты включается 92% общего количества плутония, концентрирующегося в печени, образуя с ними довольно устойчивые комплексы. Экскретируется 239Рu в значительных количествах с желчью, на 75% находясь в ней в свободном состоянии.
Чем выше комплексообразующая способность нуклидов с белками, тем меньшая доля элементов переходит из организма матери через плацентарный барьер в организм плода. При взаимодействии с химическими элементами белки могут их восстанавливать или окислять, адсорбировать своей поверхностью или образовывать сложные комплексы. Различные белки по-разному связывают один и тот же элемент. Например, соединения меди с альбуминами, трансферином и бета-глобулинами легко диссоциируют, а с церруплазмином образуют прочные комплексы. Цинк циркулирует в крови в двух формах: слабо связанной с альбуминами и прочно связанной с альфа-глобулинами.
Способность белков сыворотки крови и тканей связывать радионуклиды образует следующий специфический ряд: 22Na = 137Cs = 40K < 90Sr < 45Ca < 91Y(иттрий) = 144Се (церий).
Изменение температуры не оказывает существенного влияния на связь 47Са, 85Sr, 133Ва и 226Ra (Радий), а увеличение рН значительно сдвигает равновесное состояние в сторону упрочнения связи. Быстрый выход из крови редкоземельных элементов объясняется, по-видимому, тем, что их простые соли в крови находятся в виде коллоидных частиц или белковых комплексов, которые быстро захватываются ретикулоэндотелиальными клетками.
Иттрий и церий, в отличие от стронция, связываются, главным образом, с органическим матриксом кости, а не с минеральной фракцией. Иттрий и церий, связываясь с декальцинированным органическим веществом кости, не принимают участия в обмене кальция или это участие весьма незначительно. Введенный в организм 144Се (церий) быстро проникает в костную ткань и свыше 90% его откладывается в коллагеновых волокнах кости, а 91Y (иттрий), и 170Tu (Тулий) связываются в костной ткани в основном с минеральной фракцией.
Цезий в костной ткани локализуется на поверхности кристаллов, не включаясь в кристаллическую решетку, поэтому процесс варки костной ткани в составе мяса рыбы и животных способствует переходу (до 70...80%) радионуклида бульон. Следовательно, в случае загрязнения мяса животных и рыб 137Cs можно существенно снизить поступление радионуклида в рацион человека, удаляя бульон.
При оценке физико-химического состояния стронция в молоке коров оказалось, что он, подобно кальцию, на 70...80% связан с казеином и около 20% в виде фильтрующейся формы. Причем стронций связан с казеином молока прочнее, чем кальций. В крови характер связи этих ионов имеет противоположную направленность.
В случае корневого поглощения радионуклидов растениями интенсивность включения их в процессы миграции по биологическим цепям определяется типом почвы и физико-химической природой элемента. Скорость и размеры корневого усвоения радионуклидов растениями определяются растворимостью радиоактивных веществ, физико-химическими свойствами почв и физиологическими особенностями растений. Так как радионуклиды разных элементов сорбируются почвенно-поглощающим комплексом не одинаково, то и перенос их из почвы в растения происходит различно.
Накопление радионуклидов растениями зависит от типа почв: хуже они всасываются из сероземов и черноземов, а лучше всего из торфоболотных и легких почв (песчаные и подзолистые); красноземы и лугово-карбонатные почвы занимают промежуточное положение.
При внекорневом пути поступления более подвижным является 137Cs. Поступление 90Sr и других радионуклидов происходит при этом в десятки раз медленнее. При корневом
поступлении наиболее подвижным является 90Sr. 137Cs сильнее сорбируется почвой и поэтому в относительно меньших количествах переходит из почвы в растения.
По корневому пути из почвы во все последующие годы после выпадения радионуклидов происходит загрязнение грибов, ягод, дикорастущих плодов, лекарственных и кормовых растений.
В луговых почвах радионуклиды адсорбированы в слое дернины 0...5 см, миграция их по профилю почвы происходит очень медленно. На лугах, загрязненных чернобыльскими выбросами, после распада короткоживущих радионуклидов радиоактивность обусловливается в основном 137Cs, 90Sr.
При содержании 90Sr в почве до 30 Ки/км2 в растениях накапливается его от 2,2...10–7 до 4,6*10–8 Ки/кг. Это очень высокое загрязнение. Наблюдения показали, что растения естественных кормовых угодий всегда обладают более высокой удельной радиоактивностью, чем сеяные травы и различные сельскохозяйственные культуры. Объясняется это тем, что радионуклиды в почвах естественных кормовых угодий сосредоточены в основном в слое 0...5 см, создавая там высокую концентрацию радиоактивных изотопов в единице объема почвы. При перепашке почвы происходит разбавление концентрации радионуклидов и создаются условия для их меньшей усвояемости растениями. Это подсказывает путь улучшения естественных кормовых угодий в условиях радиационного загрязнения.
За счет корневого поступления в основном происходит накопление радионуклидов и в древесине. Так, через 6 лет после чернобыльских выпадений содержание радионуклидов в древесине возросло в 5...15 раз.
По способности к накоплению растениями радионуклиды образуют ряд: 65Zn (цинк) > 90Sr, 137Cs, 59Fe > 144Ce (Церий), 106Ru (Рутений), 95Zr Цирконий > 239Pu, 147Pm (Прометий), 91Y (иттрий), 235U (уран).
Большинство искусственных радионуклидов прочно сорбируются почвенным поглощающим комплексом и включаются в биологический круговорот в сравнительно небольших количествах. Исключение составляют 65Zn, 89Sr, 90Sr, отличающиеся наибольшей подвижностью в системе «почва -растение». Например, коэффициент накопления 65Zn при переходе из воды в почву, а затем в траву пастбищ равен 440(мкКи/г сырого вещества)/(мкКи/мл воды), а цезия, кобальта и церия - лишь 0,19; 0,07 и 0,03 соответственно. Из большинства типов почв поступление 137Cs в растения, как правило, меньше или соизмеримо с поступлением 90Sr. Но в определенных почвенно-климатических условиях перенос 137Cs из почв Белорусско-Украинского Полесья в растения может значительно превосходить перенос 90Sr. На легких по механическому составу песчаных почвах накопление 137Cs растениями в 40...50 раз больше, чем 90Sr.
Из растворов поглощение корнями растений радионуклидов происходит в больших количествах, чем из почв. По интенсивности поступления из водных растворов в растения пшеницы радионуклиды располагаются в следующем порядке: 137Cs > 90Sr > 144Ce (церий) > 106Ru (Рутений) > 95Zr Цирконий.
При этом 90Sr и 137Cs активно перемещаются по всему растению, а 106Ru и 95Zr накапливаются преимущественно в корнях и далее практически не транспортируются. По сравнению с водным раствором поступление радионуклидов к растениям из почвы резко уменьшается. Это уменьшение для 90Sr составляет примерно 20 раз, для 137Cs и 144Ce -сотни и даже тысячи раз. Весьма малой миграционной способностью из почвы в растения отличаются 106Ru и 95Zr.
Поскольку фиксация радионуклидов почвенно-поглощающим комплексом происходит не одновременно, а растянуто во времени, доступность их растениям снижается постепенно. В первый год попадания в почву 90Sr переход его в растения на 20...30% больше, чем в последующие годы. По сравнению со 90Sr биологическая доступность из почвы растениям 137Cs убывает со временем значительно быстрее. Так, усвоение 137Cs растениями на второй год после поступления в почву снижалось в 3 раза, на третий - в 5 раз, а через восемь лет - в 10 раз. Наибольший эффект наблюдается на почвах, богатых глинистыми минералами, особенно иллитом и вермикулитом.
Наибольшей способностью накапливать 137Cs отличаются травостои естественных пастбищ и сенокосов. Это обусловлено, с одной стороны, аккумуляцией дерниной радионуклидов в наиболее доступной для растений форме, а с другой стороны, особенностями формирования корневой системы естественными лугопастбищными культурами по сравнению с полевыми корневыми культурами. Поскольку накопление радионуклидов в урожае сельскохозяйственных растений определяется концентрацией их в почве и биологической доступностью, коэффициенты пропорциональности для различных культур не одинаковы. При поверхностном загрязнении естественных кормовых культур одним 90Sr, равным 1 мКи/км2, 1 кг сухого вещества естественных трав содержит 4,8 стронциевых единиц (с. е.), сеяных злаковых трав - 1,5, свеклы - 1,7, клубней картофеля - 1,56, а 1 кг зерна пшеницы - 0,8 с. е.
Поглощение радионуклидов растениями из почвы зависит также от ее состава. Почвы тяжелого механического состава отличаются большей поглотительной способностью, чем легкие. Существенное влияние на переход из почвы в растения 137Cs оказывает содержание в ней органического вещества. Поступление этого радионуклида в растения из торфянистых почв превышает таковое из минеральных в несколько раз. Данный факт может иметь определенное значение при оценке загрязнения естественных и культурных сенокосов и пастбищ в целях разработки мероприятий по дезактивации и рационального их использования. В период массированных глобальных радиоактивных выпадений (1963–1964) было отмечено, что уровень загрязнения растений в северных районах существенно выше, чем в южных. В Северной Америке и в Скандинавии кормовые растения естественных пастбищ накапливали 90Sr и 137Cs в десять раз больше, чем аналогичные растения в южных странах. При этом из всех видов кормов зерновая продукция содержит наименьшее количество радионуклидов по сравнению с кормами из вегетативных органов растений.
Перенос питательных веществ между трофическими уровнями называют пищевой цепью. В природе пищевые цепи не изолированы одна от другой, а тесно переплетены и образуют сложную разветвленную сеть, которую называют пищевой сетью. Механизмы, с помощью которых растения и животные получают необходимые для их роста неорганические вещества из почвы, аналогичны тем механизмам, посредством которых радионуклиды поступают в биологические системы.
Таким образом, естественные и искусственные радионуклиды стабильных химических элементов также циркулируют в биосфере по характерным биологическим цепям, проникая из внешней среды в организмы, а затем снова возвращаясь во внешнюю среду.